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LaNiO3钙钛矿催化剂的制备及用于POM反应性能的研究

目录

摘要 ........................................................................................................................................... I ABSTRACT .............................................................................................................................. V 第一章文献综述 (1)

1.1本课题的研究背景 (1)

1.1.1煤层气资源概况 (1)

1.1.2 煤层气利用现状 (1)

1.2 甲烷部分氧化(POM)的反应机理 (3)

1.2.1 燃烧-重整机理(CRR) (3)

1.2.2 直接氧化机理(DPO) (4)

1.2.3 甲烷部分氧化的热力学分析 (5)

1.3 催化剂的失活 (7)

1.3.1 催化剂表面积碳 (7)

1.3.2 催化剂活性组分的烧结 (9)

1.4 催化剂的研究进展 (10)

1.4.1 金属活性组分 (10)

1.4.1.1 贵金属催化剂 (10)

1.4.1.2 非贵金属催化剂 (11)

1.4.1.3 金属氧化物催化剂 (12)

1.4.2 载体 (12)

1.4.3 助剂 (13)

1.5 钙钛矿材料的介绍 (14)

1.5.1 钙钛矿结构 (14)

1.5.2 钙钛矿的性能 (15)

1.5.3 钙钛矿的制备方法 (16)

1.6 本论文的研究目的和主要内容 (17)

1.6.1 研究目的 (17)

1.6.2 研究内容 (18)

第二章实验部分 (19)

2.1 实验试剂及仪器 (19)

2.1.1 实验试剂 (19)

2.1.2 实验仪器 (20)

2.1.3 实验气体 (20)

2.2 催化剂的性能评价 (21)

2.2.1 评价装置和反应条件 (21)

2.2.2 分析方法 (22)

2.2.3 评价指标 (22)

2.3 催化剂的表征 (23)

2.3.1 X射线衍射(XRD) (23)

2.3.2 比表面积和孔结构的测定(BET) (23)

2.3.3 程序升温还原(H2-TPR) (23)

2.3.4 热重分析(TGA) (23)

2.3.5 透射电镜(TEM) (23)

2.3.6 扫描电镜(SEM) (24)

第三章有序介孔LaNiO3催化剂的制备及用于POM反应性能的研究 (25)

3.1 引言 (25)

3.2 催化剂的制备 (26)

3.2.1 SBA-15的制备 (26)

3.2.2 有序介孔LaNiO3钙钛矿催化剂的制备 (26)

3.3 催化剂的表征 (27)

3.4 催化剂评价 (27)

3.5 结果和讨论 (27)

3.5.1 XRD分析 (27)

3.5.2 TEM分析 (29)

3.5.3 N2的吸脱附分析 (32)

3.5.4 TPR分析 (33)

3.5.5 TGA分析 (34)

3.6 POM催化活性测试 (35)

3.6.1 LaNiO3催化剂的催化性能的对比 (35)

3.6.2 LaNiO3催化剂的稳定性测试 (35)

3.6.3 空速对LaNiO3催化剂性能的影响 (37)

3.7 本章小结 (37)

第四章3DOM LaNiO3钙钛矿催化剂的制备及用于POM反应性能研究 (39)

4.1 前言 (39)

4.2 催化剂的制备 (40)

4.2.1 合成单分散的PMMA微球 (40)

4.2.2 三维有序PMMA胶体晶体模板的组装 (40)

4.2.3 合成3DOM LaNiO3催化剂 (41)

4.3 催化剂的表征 (41)

4.4 催化剂评价 (41)

4.5 结果和讨论 (41)

4.5.1 SEM分析 (41)

4.5.2 XRD分析 (46)

4.5.3 TPR分析 (48)

4.5.4 N2吸脱附分析 (48)

4.5.5 热重分析 (49)

4.6 POM催化活性测试 (50)

4.7 本章小结 (51)

第五章介孔LaNiO3/3DOM-SiO2催化剂的制备及在POM反应中性能的研究 (53)

5.1 前言 (53)

5.2催化剂的制备 (54)

5.2.1 3DOM SiO2骨架的制备 (54)

5.2.2 LaNiO3介孔催化剂的制备 (54)

5.3 催化剂的表征与评价 (54)

5.4结果和讨论 (54)

5.4.1 XRD分析 (54)

5.4.2 TEM分析 (56)

5.4.3 N2吸脱附分析 (57)

5.4.4 TPR分析 (58)

5.4.5 TGA分析 (59)

5.4.6 反应温度对催化剂性能的影响 (60)

5.4.7 空速对催化剂性能的影响 (61)

5.4.8 P-LN催化剂的稳定性测试 (62)

5.5 本章小结 (62)

第六章总结与展望 (65)

6.1 主要结论 (65)

6.2 展望与建议 (67)

参考文献 (69)

致谢 (79)

硕士期间发表论文 (81)

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