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北京市燃气工业锅炉NO_x排放及空气质量影响分析_薛亦峰

第37卷《环境科学与技术》编辑部:(网址)http://fjks.chinajournal.net.cn(电话)027-87643502(电子信箱)hjkxyjs@126.com收稿日期:2014-06-23;修回2014-08-10

基金项目:国家科技支撑计划课题(2013BAC17B01);2014年度环保公益性行业科研专项(201409005);北京市环境保护科学研究院科技基金(2014-A-04)作者简介:薛亦峰(1983-),男,助理研究员,硕士,主要从事大气污染防治研究,(电子信箱)xueyifeng294@http://www.wendangku.net/doc/418092052379168884868762caaedd3383c4b527.html ;*通讯作者,(电子信箱)nielei@http://www.wendangku.net/doc/418092052379168884868762caaedd3383c4b527.html 。

Environmental Science &Technology

第37卷第12期2014年12月

Vol.37No.12

Dec.2014

薛亦峰,聂滕,周震,等.北京市燃气工业锅炉NOx 排放及空气质量影响分析[J].环境科学与技术,2014,37(12):118-122.XueYifeng,NieTeng,ZhouZhen,etal.EmissionofNOXfromgas-firedindustrialboilersinBeijingandtheirimpactonairquality[J].EnvironmentalScience&Technology,

2014,37(12):118-122.

北京市燃气工业锅炉NOx 排放及空气质量影响分析

薛亦峰1,2,3,聂滕1,2,周震1,2,闫静1,2,聂磊1,

2*

(1.北京市环境保护科学研究院,北京100037;2.国家城市环境污染控制工程技术研究中心,北京

100037;

3.北京师范大学环境学院,北京100875)

要:多年来北京市一直致力于改善能源结构,推行燃煤锅炉清洁能源改造等举措,

不断提高天然气使用比例,天然气占一次能源的比例从2000年3.1%上升到2012年的16.7%,燃气锅炉的数量、总蒸吨数初具规模。相对燃煤工业锅炉,燃气工业锅炉的主要环境问题是NO x 排放,NO x 又是二次污染物O 3和PM 2.5的前体物,从而对空气质量产生影响。该研究选择典型燃气锅炉,对其NO x 实际排放浓度进行监测,获取排放因子。结合活动水平,采用排放因子法估算排放量,利用WRF-CMAQ 模拟其对空气质量的影响。结果表明:北京市燃气工业锅炉NO x 排放因子为2.19g/m 3天然气,采用排放因子法估算全市燃气工业锅炉NO x 排放量为9339t 。对于空气质量影响,不同季度略有差异,全年NO x 浓度上升明显,贡献7.2%NO 2平均浓度,二次转化为PM 2.5不明显,而且夏季由于气温较高,在光化学反应作用下二次转化成臭氧趋势明显。

关键词:燃气工业锅炉;大气污染;排放因子;空气质量中图分类号:X51

文献标志码:A

doi :10.3969/j.issn.1003-6504.2014.12.023

文章编号:1003-6504(2014)12-0118-05

Emission of NO x from Gas-fired Industrial Boilers in Beijing and

Their Impact on Air Quality

XUE Yifeng 1,2,3,NIE Teng 1,2,ZHOU Zhen 1,2,YAN Jing 1,2,NIE Lei 1,

2*

(1.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection ,Beijing 100037,China ;2.National Engineering Research Center of Urban Environmental Pollution Control ,Beijing 100037,China ;

3.School of Environment ,Beijing Normal University ,Beijing 100875,China )

Abstract :Beijing was contributed to improve the energy structure for many years ,and many measures are taken including the fuel clean of coal -fired boilers ,increasing the usage rate of natural gas.In this way ,the usage rate of natural gas accounts for primary energy from 3.1%in 2000to 16.7%in 2012,the amount of gas-fired boilers are being to take http://www.wendangku.net/doc/418092052379168884868762caaedd3383c4b527.htmlpared to coal-fired industrial boilers ,the primary environmental issue is the emission of nitrogen oxide (NO x )which is the precursor of ozone (O 3)and fine particulate (PM 2.5),and has a widely influence on the air quality.This paper focused on the typical gas-fired industrial boilers ,obtained the emission factor through the monitoring the level of their NO x emission http://www.wendangku.net/doc/418092052379168884868762caaedd3383c4b527.htmlbined with the activity data ,emission factors method was used to estimate the emission of NO x from gas-fired industrial boilers all over the city ,and air quality model was used to simulate the influence on the air quality.Results showed that NO x emission factor of gas-fired boiler in Beijing was 2.19g/m 3(natural gas

),and the emission was estimated at 9339ton.For the effect on the air quality ,there were differences among seasons ,the concentration of NO x rose obviously in general ,contributing 7.2%of total yearly-average concentration in the city ,and the trend of secondary transformation to PM 2.5was not obvious.Due to the high temperature ,the transformation from NO x to O 3were observed ,and leading to the concentration of O 3rose.

Key words :gas-fired industrial boiler ;air pollution ;emission factor ;air quality

第12期

燃煤是北京市大气污染的重要来源[1-2],自2008年第十四阶段大气污染控制措施以来,北京市加大对燃煤工业锅炉清洁能源改造力度,能源结构得到较好的优化。2012年北京市燃煤量为2264.79万t,相比2008年减少了96.97万t,能源比重从28.1%降到24.6%,而天然气使用量从2008年60.64亿m3增加到2012年的92.07亿m3,能源比重从12.0%上升到16.7%,其中供热、工业和第三产业使用量为54.14亿m3,占总燃气量的58.8%[3-5],这部分除了工业窑炉用气外,大多数为燃气工业锅炉(生产和供暖)所用。

相对燃煤工业锅炉,燃气锅炉颗粒物和SO2排放大幅减少,NO x排放是其主要问题。燃气工业锅炉主要产生NO,有少量的NO2,排放大气中经过一系列的物理化学反应,生产硝酸雾和硝酸盐,并可在光照下,与碳氢化合物、臭氧生成光化学烟雾,从而对大气环境产生更大的影响[6-7]。在当前严峻空气形势下,燃煤锅炉仍是关注的焦点,而对燃气工业锅炉NO x排放问题及空气质量影响的研究较少,但随着清洁能源改造进程的不断推进,其对空气质量的影响将逐步加大。

在此背景下,本文通过对典型燃气工业锅炉NO x 排放水平的实际监测,获取燃气工业锅炉NO x排放因子。基于燃气工业锅炉台账,采用排放因子法,估算北京市燃气工业锅炉NO x排放总量,并利用空气质量模型,定量评估燃气工业锅炉NO x排放对北京市空气质量的影响,为环保部门制定能源政策及控制对策提供参考。

1数据与方法

1.1数据

排放因子基于实际监测数据进行核算。活动水平来自于北京市质量技术监测局提供的北京市1蒸吨以上锅炉台账,筛选出以天然气为燃料的锅炉,锅炉台账包括的信息有使用单位名称、使用证编号、锅炉类型、锅炉型号、投用日期、额定出力和锅炉用途、燃烧方式和使用状态等。

燃气工业锅炉以外的电力行业、热力生产与供应(燃气锅炉以外)、建材行业、机动车、非道路机械、施工工地、道路扬尘等固定源和移动源的大气污染物排放清单将基于北京市环境保护科学研究院2011年北京市大气污染物排放清单[8]的研究成果作为基准排放量。

1.2研究方法

1.2.1NO x排放因子与排放量核算方法

燃气工业锅炉以20t以下的居多,选择1台2t、2台4t,1台6t,1台20t的燃气工业锅炉作为本研究的监测对象。按照《空气与废气监测分析方法》(第四版)[9]中定电位电解法测定燃气工业锅炉排放筒NO x 排放,测定燃气工业锅炉烟气的温度、压力、含氧量、含湿量、NO x排放浓度,烟气量等数据。排放因子根据下列公式(1)进行确定。

EF=

n

ΣC×Q×10-3

S

(1)

式(1)中EF为排放因子,g/m3天然气;C为烟气中NO x排放浓度,mg/m3;Q为烟气量,m3/h;S为天然气消耗量,m3/h。

燃气锅炉NO x排放量采用排放因子法进行核算,见式(2)。

E=EF×A×η(2)式(2)中E为排放量,t;A为活动水平,m3(天然气);η为污染物去除效率,%。

燃气锅炉NO x排放量的空间分配,考虑到燃气锅炉烟囱较低,呈现出一定的面源污染特征,因此将排放量根据其空间分布落到街道或镇一级上。时间分配上考虑锅炉用途,生产锅炉常年运行,供暖锅炉为采暖季运行。

1.2.2数值模拟方法

使用中尺度气象模式WRF[10]、源排放处理模型SMOKE[11]和化学传输模式Models-3/CMAQ[12]建立起适用于北京及周边地区的大气污染模式系统。模拟区域为三重嵌套网格,网格分辨率分别为36、12、4km,其中第三重网格覆盖了北京市全境及周边省市部分地区(图1)。垂直方向划分为13层,最低层高度约为18m。第一重网格的源排放数据来自中国多尺度排放清单模型MEIC,第二、三重网格使用本研究自行建立的源排放清单。选用SAPRC99气相化学反应机理和AERO5气溶胶机理。模拟时段为2012年1、4、7、10月,分别代表冬、春、夏、秋4个季节。提前10d启动模式,以减小初始条件对模拟结果的影响。

薛亦峰,等北京市燃气工业锅炉NOx

北京市燃气工业锅炉NO_x排放及空气质量影响分析_薛亦峰

排放及空气质量影响分析119

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北京市燃气工业锅炉NO_x排放及空气质量影响分析_薛亦峰

在模拟出基准排放情景污染物浓度的基础上,将燃气工业锅炉的NO x 排放纳入基准情景的源清单中,其他条件保持不变再次进行模拟,2次模拟的差值认为是燃气工业锅炉NO x 排放对空气质量的影响。2结果与讨论2.1

排放因子的确定

典型燃气工业锅炉实际监测结果如表1所示,这5台燃气工业锅炉NO x 排放浓度范围为100.66~229.08mg/m 3,

平均值为156.26mg/m 3,目前北京市燃气工业锅炉未有烟气脱硝,按照1.1节中排放因子计算方法,NO x 排放因子为2.19g/m 3天然气。

目前北京市燃气工业锅炉执行地方标准锅炉大气污染物排放标准(DB11/139-2007),2008年7月1日前在用的排放限值为200mg/m 3,之后新、改及扩建的排放限值为150mg/m 3,可见,目前燃气工业锅炉NO x 排放基本游走在限值边缘。

根据第一次全国污染源普查工业污染源产排污系数手册[13],燃煤工业锅炉(层燃炉)NO x 排放因子为2.94kg/t 煤,煤的平均热值按20.91MJ/kg 计算,天然气热值按38.92MJ/m 3计算,燃气、燃煤工业锅炉热效率分别取85%和70%,根据等热量原则得出1m 3天然气热量与2.64kg 煤相当,

则上述获得的燃气工业锅炉NO x 排放因子2.19g/m 3天然气,可折算为0.83kg/t 煤。相比燃煤工业锅炉,燃气工业锅炉NO x 减少了71.8%。2.2

燃气工业锅炉NO x 排放量

根据北京市燃气锅炉台账

(包括使用单位,所属区县,锅炉类型,锅炉用途,额定出力等信息),按照1t 每小时耗气70m 3,

采暖季运行锅炉每天以17.5h 计,采暖季以120d 计,全年运行的生产锅炉每天以10h 计,采用2.1节所确定的排放因子,计算得到各台锅炉NO x 排放量,各区县燃气工业锅炉NO x 排放量如表2所示。

可以看出,燃气工业锅炉多集中在城六区,与城六区无煤化进程而大力推进城区燃煤锅炉清洁能源改造有关,其NO x 排放量占全部的75.3%。其中,海淀区和朝阳区燃气工业锅炉最多,分别有6676蒸t 和7919蒸t ,NO x 排放量分别为2391t 和2104t 。2.3

模拟效果评估

模拟效果评估所用观测数据为北京市环境保护监测中心35个站点的逐时浓度。使用标准化平均偏差(NMB )、标准化平均误差(NME )和相关系数(COR )3个统计指标评估模拟结果与观测数据在浓度水平和变化趋势上的吻合程度。表3列出了35个站点平均的各污染物的统计指标。总的来说,本次模拟的误差和相关系数与文献报道水平相当[14-16],

均处在可接受的范围之内,模拟结果能够反映实际大气污染物浓度水平和变化趋势。

2.4

对空气质量的影响

图2是北京市35个观测站点增加燃气锅炉与基

准情景月均浓度差值的箱图。可见1、4和10月份PM 2.5浓度基本不发生变化,

O 3浓度下降,NO x 浓度升高。燃气锅炉的NO x 排放直接造成了空气中NO x 浓度的升高,O 3浓度的下降表明出现了NO x 的“滴定效

应”[16]

。光化学反应体系中自由基的碰并及其与NO 2

表1

典型燃气工业锅炉NO x 排放水平

Table 1The emission level of NO x from typical gas-fired industrial

boilers

监测单位

蒸吨数排放浓度

折算到3.5%含氧量/mg ·m -3

排放强度

/g ·m -3天然气

A 2t 100.66 1.41

B 4t 153.08 2.14

C 4t 229.08 3.20

D 6t 125.37 1.75E

20t

173.09 2.42平均值

156.26

2.19

表2各区县燃气工业锅炉NO x 排放量

Table 2The emission of NO x from gas-fired industrial boilers in each

district of Beijing

区县蒸吨数燃气量/104m 3

NO x 排放量/t

东城区119520041439西城区152923272510朝阳区6676960732104海淀区79191091652391丰台区4390622681364石景山区72210145222门头沟区101593房山区3907104156通州区156723576516顺义区65014977328大兴区201536612802昌平区88014070308平谷区82208946怀柔区111236452密云县181430694延庆县82044合计283234264259339

污染物NMB NME COR O 30.210.310.78PM 2.5-0.290.400.71NO 2

-0.35

0.40

0.67

表3污染物浓度模拟效果统计指标

Table 3The statistical index for simulation result of pollutants

concentration

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第12期

的反应是自由基链终止的两个主要途径。当大气中NO x过量时,VOC和NO x在对OH自由基的竞争中以OH氧化NO2生成HNO3占主导地位,从而使自由基链传递终止。当NO x排放量特别大时,多余的NO 将会被O3氧化,O3浓度降低,此时减少NO x排放反而引起O3浓度升高,即出现NO x的“滴定效应”。7月份环境空气中PM2.5浓度下降,平均下降幅度为11.63μg/m3,O3浓度升高,可能与夏季温度较高,发生光化学反应有关。

3小结

(1)根据对典型燃气工业锅炉实际监测结果,北京市燃气工业锅炉NO x排放浓度范围为100.66~ 229.08mg/m3,平均值为156.26mg/m3,NO x排放因子为2.19g/m3天然气。相比燃煤工业锅炉,燃气工业锅炉NO x减少了71.8%。

(2)采用排放因子法估算全市燃气工业锅炉NO x 排放量为9339t,燃气工业锅炉多集中在城六区,其NO x排放量占全部的75.3%。其中,海淀区和朝阳区燃气工业锅炉最多,分别有6676蒸t和7919蒸t,NO x 排放量分别为2391t和2104t。

(3)燃气工业锅炉的空气质量影响,不同季度略有差异,全年NO x浓度上升明显,贡献7.2%NO2平均浓度,二次转化为PM2.5不明显,而且夏季由于气温较高,在光化学反应作用下二次转化成臭氧趋势明显。

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