全国煤矿中煤_矸石天然放射性核素含量调查分析_刘福东
第27卷第3期辐射防护Vol127No13 2007年5月Radiation Protec tion May2007全国煤矿中煤、矸石天然放射性核素含量调查分析刘福东X1潘自强2刘森林1陈凌1
王春红1廖海涛1武奕华1王南萍3
(1.中国原子能科学研究院,北京,102413;2.中国核工业集团公司
科学技术委员会,北京,100822;3.中国地质大学,北京,100083)
摘要到目前为止,/全国煤矿放射性核素含量数据库0共搜集和整理了来自各省、直辖市和自治区煤矿中的1014个煤和879个矸石天然放射性核素含量测量结果。通过对数据库数据的统计分析,全国煤矿煤的放射性核素含量按样品数加权的算术平均值:238U为79.5?45Bq/kg,226Ra为73.9?53Bq/kg, 232Th为40.3?34Bq/kg,40K为152.4?21Bq/kg;全国煤矿中矸石放射性核素含量按样品数加权的算术平均值:238U为79.8?34Bq/kg,226Ra为59.7?44Bq/kg,232Th为64.5?38Bq/kg,40K为506.3?477Bq/kg。
各省市煤矿中煤的四种天然放射性核素含量均明显高于全国平均值的是新疆、浙江、广西,明显低于全国平均值的是甘肃、福建;煤矿中矸石的天然放射性核素含量均高于全国平均水平的有宁夏、江西、湖南、河南等省,均低于全国平均水平有江苏、青海、山东等省。该数据库为我国能源环境评价工作提供了基本数据资料。
关键词天然放射性核素煤矸石数据库
1引言
为了评价全国煤矿中天然放射性核素在煤炭利用过程中可能对环境造成的影响,2003年由中国原子能科学研究院保健物理部负责建立/全国煤矿天然放射性核素含量数据库0(以下简称数据库)。本文通过对/数据库0中1014个煤和879个矸石样品中天然放射性核素含量数据的统计分析,给出了各省及全国(未包括台湾和广东数据,以及没有煤矿的西藏和海南省)煤和矸石样品中天然放射性核素含量按样品数和按年产量加权的平均值,这些统计数据将有利于能源环境评价工作的应用。
2数据来源
/数据库0中的数据主要来源于上世纪90年代中国原子能科学研究院与中国矿业大学研究生院合作对全国主要大中型煤矿样品中天然放射性核素含量调研的结果[1,2],以及以后中国原子能科学研究院对全国部分煤矿进行抽样测量的数据[3];其他数据收集了5辐射防护6[4~8]、5中华放射医学与防护杂志6[9,10]、5辐射防护通讯6[11~13]、5中国煤田地质6[14]、5中国辐射卫生6[15]、5煤矿环境保护6[16]和各省市区的工业卫生、环境保护等期刊[17~23]。通过筛选,共收集来自全国28个省、直辖市和自治区525座煤矿中煤、矸石以及煤矿附近泥沙、污泥相关样品的天然放射性核素数据共有2043个,其中/数据库0内煤样品1014个测量数据(包括全国28个省区市的902个煤数据,全国61个电厂煤的放射性核素数据61个以及有些学者[14,19]对我国各区域煤样测量或者没有标注具体省份的测量数据51个),5个省石煤数据82个[3,4,12,21],26个省煤矸石数据879个,来自15个省的煤矿附近泥沙、污泥等数据68
X第一作者简介:刘福东,男,1968年出生,1992年毕业于河北理工大学资源与环境专业,2004年毕业于南华大学核技术及应用专业,获硕士学位,现为中国原子能科学研究院辐射防护与环境保护专业博士研究生,副研究员。
个[4,7,9,14,19]。/数据库0收集的数据共涉及煤矿525个,其中有437个属国有重点煤矿(年产量大于120万t)和地市级煤矿(年产量大于30万t 但小于120万t),88个数据来源于乡镇以及个体煤矿(年产量低于30万t)。
3 数据库样品
311 样品分布
/数据库0中绝大部分样品天然放射性核素
含量测量采用了C 能谱分析法。在煤样样品统计中,不包括石煤样品。表1是/数据库0中数据在全国各省市的分布。其中,上海的样品取样来源于燃煤电厂,天津的样品来源于天津市内用煤。参考文献[24](第18页)中统计煤炭工业县级以上单位年末职工人数(上海731人,天津100人)表明两个直辖市也产煤,可能是因为产量很低,所以在统计中认为产量为0(统计产量以万t 为单位)。
表1 数据库中样品数据来源统计结果
T ab 11 Statistics of the origin of sample data in the database
省份样品总数煤样样品数/矸石样品数
石煤样品数/相关样品数
煤样来源煤矿数/矸石样来源煤矿数
样品来源煤矿数/现有(重点+地市)煤矿数/现有煤矿总数
来源矿务局数/现有矿务局数
2001年产量2)(万t)安徽6837/1410/714/1014/54/3042/65401.4北京1916/20/15/25/3/2102/10754.8福建1810/80/010/610/9/3003/41063甘肃103/70/03/33/67/5601/21819.4广西7931/420/629/4040/120/1204/61533贵州2622/40/316/216/69/16463/83731.4河北14657/890/046/4646/95/14037/105421.4河南7944/330/235/1635/112/22304/68326.1黑龙江12796/300/126/1426/1237/13873/45661湖北3813/119/513/1123/51/11022/8533.4湖南12063/468/326/2626/177/21613/42205.5吉林4112/290/05/95/40/8301/11553江苏8819/680/117/2017/31/1312/71782.4江西6318/2118/613/1313/105/10622/121518.8辽宁13154/640/1330/3530/77/6045/94375内蒙古5836/220/027/1827/76/11686/88161.6宁夏156/90/06/66/120/1951/41635.7青海177/100/06/76/7/5071/1251山东13565/700/041/4141/57/5125/1010897山西20674/1310/140/3740/407/50926/926894.8陕西4624/220/015/1515/107/1074/62879.4上海65/01/01/01/3/31/10四川10968/350/633/1833/202/26703/104397天津99/00/01/01/0/71/70新疆4338/30/24/34/247/8431/42819.6云南7432/390/312/1212/69/12241/32426.5浙江7316/1435/810/610/0/401/576重庆5727/300/022/2222/30/530
5/62071
电厂1)6161/00/0)))其它
1)
8151/261/3)))全国2043
1014/879
82/68
506/438
525/3572/26948
80/171
108189
1)电厂及其他是指一些学者针对我国不同地区(比如华北、华南等)做的调查工作以及早期调查没有标出样品来自哪个省哪个矿的测量数据,统计分析时不包括这些数据。2)数据主要来源于文献[24~26]。
#172#
辐射防护 第27卷 第3期
312 取样分析
/数据库0收集的数据,大部分来自上世纪
90年代对我国国有重点煤矿和部分地市级煤
矿的天然放射性核素测量数据,取样时考虑产量并兼顾不同省份,尽可能选取不同煤矿进行取样测量。由于对乡镇及个体煤矿取样不方便,因此这次取样没有关于乡镇及个体煤矿的测量数据;此后中国原子能科学研究院为了得到中国地下煤矿氡浓度的数据,考虑地下煤矿的通风条件和煤矿的产量等因素,在全国部分煤矿进行了抽样测量。为了研究煤矿中煤以及矸石中天然放射性核素含量(主要是238U 和
226
Ra)与地下煤矿的氡浓度关系,在测量氡浓度
的同时,对煤矿的煤以及矸石的天然放射性核素含量进行了测量。本次测量兼顾各类矿山,特别是对一些乡镇及个体矿山进行取样测量。以上两种情况是/数据库0收集数据的主要来源,这些数据均由中国原子能科学研究院的低本底实验室完成。这些数据由四名同志负责整理,共收集了煤样数据785个,矸石样品数据687个。这些样品基本上是随机抽取的,而且样品由课题组人员直接到煤矿中取样寄到中国原子能科学研究院测量,因此煤样均为原煤。
/数据库0数据的另一个来源是公开发表的刊物,这些刊物有针对我国石煤的放射性核素含量调查,也有针对已经发现个别矿中放射性核素含量很高而进行有目的的抽样调查工作。这些数据不具有随机性,但由于这些数据对煤矿资源的开发和利用具有重要的意义,因此也收集到/数据库0中。这部分样品也均来源于原煤(在/数据库0中可据/coal na me 0查询)。从表1可以看出,取样分布合理的省份是河北,煤样和矸石取样较多,抽样数覆盖矿务局数和煤矿总数较多,样品在不同矿务局和煤矿的代表性较好;取样较好的省份有山西、山东、辽宁等省,煤以及矸石的样品代表不同类型煤矿,涉及煤矿较多;而新疆、甘肃、宁夏、青海煤的年产量较高,抽样数和来源煤矿数目及矿务局都比较少;广东年产量较高,但没有抽取样品。
4 全国煤矿天然放射性核素含量
411 各省煤样中天然放射性核素含量
在对全国各省煤矿的煤样品的天然放射性核素含量分析统计中,由于石煤具有高灰、高硫、低碳、低热和天然放射性核素含量较高的特点,因此在对煤中天然放射性核素含量分析时不包括石煤;其他以及电厂的数据,由于原文中没有标注具体来源省市,因此统计分析时也没有包括这些数据。本文中各省煤、矸石天然放射性核素含量分析只针对各省煤样测量(不包括石煤、电厂、其他)的902个数据进行分析。对各省煤中天然放射性核素含量分析中涉及的506个煤矿中,国有重点煤矿的年产量在调查中一般有详细记录,但地市级煤矿产量记录较少。因此在对产量进行加权平均时只能根据现有的记录或者查阅相关文献作为依据进行分析,可能与真实值有一定的差距。表2给出了全国以及各省煤矿中煤的天然放射性核素含量分布。
表2结果表明,全国或各省煤矿的同一种放射性核素含量测量范围变化很大,单次测量的离散程度明显。根据现有的数据,全国煤矿中煤的天然放射性核素238
U 、226
Ra 含量较高的是新疆、广西、浙江、江西、湖北等省,最高的是新疆;较低的省份是福建、辽宁、甘肃等省。天然放射性核素232Th 含量较高的省份是新疆、广西、重庆、四川等省,最高的是新疆;较低的省份是福建、湖南、甘肃等省,最低的是甘肃省。天然放射性核素40K 含量较高的省份是北京、江西、浙江、四川等省,较低的是甘肃、云南、山西、内蒙等省。煤中四种天然放射性核素含量均明显高于全国平均值的是新疆、浙江、广西;明显低于全国平均值的是甘肃、福建(见图1)。表2统计资料也说明在对广西、云南等省按照样品数加权与按年产量加权时统计数据有一定差距,主要是因为这些省的地市级煤矿的产量没有记录,而与环保部门联系也不能得到准确答复(以前生产的煤矿大部分转产或者关闭),因此进行产量加权统计时,一些测量数据没有进行统计分析。
刘福东等:全国煤矿中煤、矸石天然放射性核素含量调查分析
表2 全国煤矿煤中天然放射性核素含量
Tab 12 The content of the natural radionuclides of coal i n coal mines in China
省份
238
U 含量(Bq/kg)
226
Ra 含量(Bq/kg)
232
Th 含量(Bq/kg)
40
K 含量(Bq/kg)
范围加权平均值样品数年产量范围加权平均值样品数年产量范围加权平均值样品数年产量范围
加权平均值样品数年产量安徽34~12759.5?1957.3?17
16~120
42.9?15
41.4?1823~7137.0?1338.4?1557~420
115.1?80
133.3?57
北京13~10460.6?3559.3?1811.2~14539.07?3132.3?20
12.7~6835.7?1437.1?18147~553419.1?153416.8?101福建23~5432.7?9.922.3?10 5.2~3624.53?1224.32?9.88~7825.3?1424.6?1127~944122.6?121106.6?45甘肃21~77
48.8?27
43.8?22
13~60
32.1?19
35.9?218.6~5124.4?1827.6?1230~225
99.3?89
113.2?78
广西29~457191.5?138278.8?170 2.3~2300274.3?89261.6?719~14358.8?3473.79?3564~706226.8?140202.1?111贵州16~12042.9?1231.4?1015~6532.0?1230.9?9.817~6737.5?1436.4?1218~290100.8?6983.03?57河北11~13060.3?2657.6?1912~14848.4?2347.3?2110~11046.8?2040.4?1912~380122.2?110.7?河南20~14061.1?2762.6?21 6.9~8933.1?1635.0?2112~6933.9?2032.6?1923~376100.0?5880.57?26黑龙江 6.3~11048.9?2249.0?11 3.7~9724.0?1224.3?1011~77.4
26.9?13
25.9?147~612143.8?102144.7?58湖北18~56794.2?1994.3?13
12~595
67.4?12
67.5?2015~61.526.9?6.227.0?4.9
23~647
131.0?57
108.2?37湖南4~97074.3?4853.32?37 1.5~1472144.2?32141.6?41 2.2~76
24.6?16
27.4?119.8~565152.0?98163.5?78吉林20~12059.2?2557.7?1314~6032.8?1232.2?1112~44.225.3?9.023.6?8.762~350
130.8?98
113.8?56江苏39~17075.8?4444.98?1224~12045.8?2243.5?206~6531.8?1223.5?1725~423148.3?127
78.5?32
江西36~311112.6?65100.0?5235~22870.8?4459.9?36
26~85
50.3?1347.1?2072~590268.7?146268.9?101辽宁19~24043.8?3829.0?101.4~13029.2?2029.3?9.8 4.1~7426.9?1526.1?1217~798209.3?114222.1?121内蒙古 6.2~12050.7?2344.5?121.9~11328.9?2219.9?11 1.8~5425.8?1520.9?1214~26979.8?6857.2?50宁夏38~11066.1?1851.0?17 5.3~8656.8?2564.0?2113~7742.1?2649.0?2269~268147.5?77150.0?75青海39~11071.5?2970.5?3314~3118.8?519.7?821~4327.4?6.427.4?9.659~355116.8?98117.8?99山东16~17061.9?2959.8?2211~20043.2?2740.3?20 4.7~7929.7?1426.26?14
5~606
118.3?98
77.0?30山西15~15053.7?2646.4?19 3.4~6230.1?1622.3?175~8432.3?1823.4?1513.5~120088.0?2069.1?56陕西 3.4~11049.1?2135.1?12 3.4~6433.3?1426.6?15 3.1~7242.8?1934.1?1611.7~530130.5?3298.13?41上海25~4132.6?5.732.6?5.729~4537.3?6.237.3?6.226~4636.3?6.736.3?6.740~73
52.9?12
52.9?12
四川18~126
61.5?26
52.5?18
11.7~9857.1?2639.3?1614~13350.7?2641.1?2324~866256.7?175229.5?151天津30~69
40.1?13
40.1?13
40~97.2
51.9?16
51.9?16
281~646366.4?112366.0?112
新疆26~9020379.9?205465.8?2792.1~11200406.3?222450.7?2505~4600367.4?137325.0?17046~304123.7?1793.6?20云南8~530
45.8?39
36.6?31
9.4~722
54.6?21
39.2?4
3.7~12632.4?2416.5?155~676
94.6?87
36.1?35
浙江49~870259.5?214321.5?21945~833220.4?210231.8?13211~6143.0?1649.7?1974~773258.7?256276.7?206重庆6~378
69.3?44
79.5?54
16~434
68.9?34
82.1?56
21~106
51.6?21
53.1?2616~990160.6?2589.8?75全国
3.4~902079.8?456
4.9?32 1.9~1120073.9?5349.4?211.8~460040.3?34
37.5?18
5~1200
152.4?21
106.0?27
注:按产量加权平均值是以煤样所在煤矿产量除以该省所采煤样煤矿总产量作为权重,如果在一个煤矿中采多个煤样,则把该煤矿放射性核素算术平均值作为一个样品处理。按样品数加权平均值是以某省样品数除以总样本数作为权重。全国按年产量加权平均值是按2001年产量加权的。各省或全国按样品数的加权平均值的单次测量标准差为:R 省=
E n
i=1
(x i -x n )2
(n -1)
1/2
;各省
或全国按年产量加权平均值的均值标准差为:R x P
=
E
m
k =1
P k (x k -x p )2
(m -1)
E k
P k
1/2
;其中,x i 为第i 个样品的天然放射性核素含量测量值;
x n 为某省或全国n 个样品算术平均值;n 为某省或全国的样品总数;P k 为某省中某一煤矿产量占该省样品涉及煤矿数的总产量的权重因子或某省产量占全国产量的权重因子(以2001年产量计);x k 为某省第k 个煤矿样品放射性核素的算术平均值或某省按产量加权平均值;x p 是某省按年产量加权平均值或全国按产量加权平均值;m 为某省的煤矿数或全国统计省份个数。表3、4统计方法与此相同。
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辐射防护 第27卷 第3期
图1 全国各省煤中天然放射性核素含量分布
Fig 11 Distribution of the content of the natural radionuclides of coal for var i ous provinces
参考文献[1]中报道的煤矿中226Ra 含量最高的是广西(478Bq/kg),最低的是新疆(6.6Bq/kg);232
Th 含量最低的是新疆(8.9Bq/kg ),
最高的是浙江(52Bq/kg),与本次统计数据差
距较大。主要是因为文献[1]统计中新疆只有2个样品。图2是全国煤矿煤的天然放射性核
素含量与样品频率分布。
图2 全国煤矿煤的天然放射性核素含量与样品频率分布
Fi g 12 Distri bu tion of the content of radionuclides of coal and sample freq uency in coal mines
#
175#刘福东等:全国煤矿中煤、矸石天然放射性核素含量调查分析
图2结果表明,全国煤样品的天然放射性核素含量绝大部分分布在30~70Bq/kg 之间,但含量超过150Bq/kg 的也占有一定比例。412 全国煤矿中矸石天然放射性核素含量
由于/数据库0中没有收录到天津、上海两个直辖市煤矿中矸石样品的天然放射性核素含量测量数据,因此只对全国26个省区市438个煤矿的879个矸石样品天然放射性核素含量进行统计分析。表3列出了全国以及各省煤矿中矸石样品的天然放射性核素含量。
从表3可以看出,煤矿中矸石的天然放射
性核素238U 、226Ra 、232Th 、40
K 含量均高于全国平
均水平的有宁夏、江西、湖南、河南等省,均低于全国平均水平的有江苏、青海、山东、北京等省市(见图3)。全国煤矿中矸石放射性核素含量与样品频率分布见图4。
从图4可以看出,煤矿中矸石样品中天然放射性核素含量主要在40~80Bq/kg 之间,矸石样品中天然放射性核素含量高于150Bq/kg 的样品数约占总样品数的5%。
表3 全国煤矿矸石中天然放射性核素含量
Tab 13 The content of the natural radionuclides of gangue in coal mines in China
省份
238
U 含量(Bq/kg)
226
Ra 含量(Bq/kg)
232
Th 含量(Bq/kg)
40
K 含量(Bq/kg)
范围加权平均值样品数年产量范围加权平均值样品数年产量范围加权平均值样品数年产量范围
加权平均值样品数
年产量安徽52~19088.4?3683.4?3338~62
50.9?7.8
48.1?2223~7264.0?6.857.4?17
190~470381.4?78
325.1?72北京33.4~5443.6?1338.1?1143~53.945.8?3.755.7?7.655~5755.6?5.755.5?6.7237~340387.0?102467.7?76福建15~57.144.3?3443.7?2443~5449.5?1749.6?1562~7871.1?1471.5?17
674~944799.0?102
805.0?74
甘肃23~12071.4?3474.7?2137~8362.2?1660.4?19
42~87
59.9?1457.3?20200~1040393.4?272410.8?126广西18~481143.8?97169.1?7027~445129.2?11160.5?21 5.6~17675.8?4693.8?3650~1870418.0?397406.4?276贵州23~6649.3?1662.9?2633~5140.0?6.844.3?1244~6153.8?6.155.5?11210~370260.0?64
263.9?57
河北21~20073.0?3676.6?3022~14157.8?2161.4?2225~18070.4?2069.8?30
37~1330428.8?245392.2?200
河南33~22097.0?4891.5?2732~13260.6?2263.3?1943~9769.1?1466.3?20280~2600713.2?386639.5?365黑龙江14~170
64.3?37
64.7?31
15~98
48.6?26
46.7?24
33~11761.4?2059.6?20139~1119839.2?207805.1?217湖北53~1200247.8?212313.3?27432~254133.3?123175.6?1566~729
99.4?38
168.3?6837~4850767.2?233940.3?311湖南30~23092.8?3479.4?2832~18969.7?2569.9?3711.3~10166.6?1976.6?2148~870516.7?198539.2?201吉林28~17080.3?5080.8?3613~7341.8?2343.8?2117~8951.2?2651.2?21140~880422.7?160427.8?168江苏20~30071.4?5071.7?364.8~14041.3?2444.5?2013~17051.4?2653.6?1618~870495.1?188419.9?121江西31~23083.1?4295.8?3215~11065.5?2266.7?2220~9266.7?1864.4?1947~840557.5?160564.7?150辽宁2~11046.0?2549.8?21 2.4~7534.7?2042.3?22 3.6~17650.3?3248.9?3032~1157700.7?257733.6?261内蒙古7~23083.6?4868.2?260.7~15070.3?3353.4?20 1.2~13763.6?2951.2?2016~1540539.4?375400.9?178宁夏35~19096.2?50118.9?3923~12068.1?2476.9?2129~18087.7?39105.3?40
82~820329.7?220280.8?160
青海13~13065.8?2966.0?219.4~5537.5?1434.5?2023~7851.1?1750.2?9.8350~810494.0?132497.4?111山东20~23064.0?3558.6?1716~22955.3?2952.0?22 3.2~7851.0?1251.3?1717~900481.0?162453.4?120山西8.6~31095.4?5089.3?2211~31068.9?3861.3?20
7.4~240
79.2?33
72.3?264~1600485.1?283569.1?212陕西10~20067.6?5460.2?2115~12050.2?2848.5?2016.2~35088.7?7776.3?46
34~765426.6?222492.7?179
四川18~7344.3?1046.7?1715~14146.3?2142.7?19
24~104
56.3?1756.1?21110~1238612.3?320585.5?276新疆47~8872.7?1867.0?1511~4328.3?1331.2?9.6 6.1~4428.0?1631.3?1142~380464.0?298454.6?212云南9~16947.7?3257.1?233.8~13141.2?2148.7?260.65~8650.9?2034.8?1921~977272.4?216187.6?121浙江47~230117.1?53127.6?5043~7562.5?9.955.6?1253~10080.1?3676.4?13380~660547.1?94
540.3?120
重庆18~28968.6?3571.1?3118~34868.6?6076.2?22
3.4~190
56.6?36
61.3?2444~1006298.9?283251.9?206全国
2~1200
79.8?34
77.0?27
0.7~348
59.7?44
57.0?320.65~35064.5?38
62.6?36
4~2600506.3?477507.1?347
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辐射防护 第27卷 第3期
图3 全国煤矿矸石中天然放射性核素含量分布
Fig 13 Distribution of the content of the natural radionuclides of gangue for various
provinces
图4 全国煤矿矸石中天然放射性核素含量与样品频率
Fig 14 Distribution of the content of radionuclides of gangue and sample frequency in coal mines
413 全国煤矿石煤中天然放射性核素含量分布
石煤是贮藏在古老地层中的一种煤炭资源,是五亿年前地质时期的藻类、菌类等低等生
物在浅海环境下形成的腐泥无烟煤,具有高灰、
高硫、低碳和低热的特点[4]。国家环保总局一直在计划进行一次全面、系统的调查研究,了解石煤开发与利用对环境影响程度及其污染的发展趋势,以便制定相应的方针政策与管理措施。同时,在制定国家能源开发政策,比较不同能源
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177#刘福东等:全国煤矿中煤、矸石天然放射性核素含量调查分析
利用对环境的影响以及比较煤电和核电对环境的放射性影响时,也需要有关石煤开采与综合利用(如石煤发电)对环境影响的调查资料和测量数据,因此对石煤应重点考虑。全国的石煤主要集中在浙江、安徽、湖北、湖南、江西等5个省,五省年产量650万t,五省石煤储量占全国石煤总储量的90%以上[4]。
在/数据库0收集的石煤数据中有18个数据来自参考文献[3](中国原子能科学研究院测量),其他64个数据主要来自于文献[4,5,11, 12,21]。由于公开发表的刊物中有的没有具体列出每个样品的测量值,/数据库0中的数据(五省80个,其他省2个)只能根据发表数据进行分析,因此收集的样本容量并不比参考文献[4]中样本数多,统计分析结果与参考文献有差距。表4给出了/数据库0统计数据与文献[4]统计分析结果。
从表4可以看出,/数据库0中湖北省石煤样品数据比文献[4]明显偏少,但其他省石煤样品数据比文献[4]中多。浙江、湖南、江西等省石煤中共有18个数据来自对地下煤矿氡浓度测量和对天然放射性核素同时测量的。统计结果表明:/数据库0统计的石煤中天然放射性核素含量与文献[4]统计数据比较相近。表4也说明了石煤中天然放射性核素232Th含量与全国煤样中按样品数统计值相近,40K含量与全国矸石样品的加权平均值相近。但是,石煤的天然放射性核素238U、226Ra的含量分别是全国煤矿中煤的天然放射性核素含量的约18倍和20倍,因此这些石煤在开发和利用时应引起注意。
表4全国煤矿石煤中天然放射性核素含量
Tab14The content of the natural radionuclides of bone-coal in coal mines in China
省份数据来源样品数来源煤矿数/
开采石煤矿
238U含量(Bq/kg)226Ra含量(Bq/kg)232Th含量(Bq/kg)40K含量(Bq/kg)
范围样品加权范围样品加权范围样品加权范围样品加权
湖北数据库93/5142~61472315?176267.9~64442043?145730.3~55.0651.8?16.7927~11761273?331文献[4]423/542~61472372344~644423614.8~11336.0349~23931014
湖南数据库84/407402~1098601?35311~6396701?31619.2~19.915.8?6.6173~358292.8?57文献[4]64/407)402351~107658717.3~19.218.6264~273270
江西数据库183/12502~44401178?443502~44401562?111010.3~39.328.0?7.965.1~701323.9?230文献[4]133/)605~31001622425~2680153813.0~35.224.2118~658429
安徽数据库102/)322~1076651.3?270700~1086839.1?1687.2~12.610.4?1.934.2~400338.1?105文献[4]72/14380~1327908332~1127799 4.23~15.68.7228~449344
浙江数据库354/20038~40891408?97241~35931293.6?100716.5~5835.0?14.8186~833537.5?173文献[4]143/200720~49831633740~5100167611.0~64.033.0370~833564
全国数据库8016/(>626)38~54001537?100211~63961473?11767.2~55.0630.3?15.034.2~1176623.4?351文献[4]8215/(>626)142~61471858332~64441850 4.67~11330.0118~2471733
注:)表示原文没有统计。文献[4]数据是按原文提供数据计算得出的,由于原文没有全部样品测量值,所以没有统计测量的标准差。
5结论及需进一步研究的问题
511结论
(1)全国煤矿的煤、矸石、石煤中天然放射性核素含量统计结果见表5。参考文献[1]报道的煤矿中煤的天然放射性核素含量按样品数加权的均值分别为:226Ra为54Bq/kg,232Th为32Bq/Bq,40K为109Bq/kg,均比本次统计的值低。
(2)全国煤矿中煤的四种天然放射性核素含量均明显高于全国平均值的省份有新疆、浙江、广西,明显低于全国平均值的有甘肃、福建;煤矿中矸石的天然放射性核素含量均高于全国平均水平的有宁夏、江西、湖南、河南等省,均低于全国平均水平的有江苏、青海、山东、北京等省。参考文献[1]中报道的煤矿中226Ra含量最高的是广西,最低的是新疆;232Th含量最低的是新疆,最高的是浙江。而本次统计中三种天然放射性核素(238U,226Ra,232Th)含量最高的均是新疆,主要是因为本次统计的数据较多。
(3)由于石煤的放射性核素比活度较高,而
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#辐射防护第27卷第3期
且具有高灰、高硫、低碳和低热的特点
石煤开发与综合利用过程中会使环境辐射水平增高和居民受照剂量增加,应引起有关部门注意。
(4)在数据统计分析中,发现个别矿点的煤中天然放射性核素含量明显高于全国平均水平达1至2个数量级。比如,广西田湾煤矿中226Ra含量达2300Bq/kg[1];湖北竹山煤矿(石煤)238U高达6147Bq/kg,30个样品平均为2978Bq/kg,226Ra含量达6444Bq/kg,平均为2877Bq/kg[4];新疆布雅煤矿238U活度高达9020Bq/kg,226Ra含量达11200Bq/kg[23]。这些矿点的煤在开发和利用过程中,不宜作建筑材料。
512需进一步研究的问题
(1)本文是针对/数据库0中的数据进行统计分析的。/数据库0中的一些数据是遵从随机抽样统计规律的,但也收集了很多按不同目的、不同取样原则的测量数据(其数据具有代表性),因此统计结果与真实值可能存在一定偏差。
(2)按年产量加权时,涉及一些地市级煤矿析时这些煤矿测量数据没有进行统计分析。
(3)应按照统计规律进一步对煤、矸石的抽样数较少而煤矿产量、煤矿数目较多的省份进行抽样测量,补充广东省煤矿测量数据。进一步对各省不同煤矿产量进行调研,使得按年产量加权平均值接近真实值。
(4)在统计分析中,有的省份(比如湖南、广西等)煤矿煤的天然放射性核素含量存在严重的238U-226Ra不平衡现象,产生这种现象的原因是比较复杂的。初步推测这与煤层地质形成年代关系不大,与238U/226Ra在地下水的迁移和沉积关系较大。238U/226Ra在地下水中溶解度不同,不同区域的煤矿附近的矿物质对这两种核素的吸附能力不同,因此,核素在以流动的地下水为载体通过煤矿附近的具有选择性吸附的矿物质时,有的核素沉积在煤矿中,而有的核素继续以地下水为载体迁移,导致238U-226Ra的严重不平衡。另一个原因是C能谱测量238U含量精度不高(相对其他核素),同时也与测量者的经验有关。更详细的解释有待于进一步研究。
表5中国煤矿天然放射性核素含量统计结果
Tab15Statistics of the content of natural radionuclides i n coal mines in China
类别加权统计统计省份数
样品数/
来源煤矿数
238U含量
(Bq/kg)
226Ra含量
(Bq/kg)
232Th含量
(Bq/kg)
40K含量
(Bq/kg)
备注
煤按样品数28902/50679.5?4573.9?5340.3?34152.4?21数据库统计按年产量28902/50664.9?3249.4?2137.5?18106.0?27数据库统计
矸石按样品数26879/43879.8?3459.7?4464.5?38506.3?477数据库统计按年产量26879/43877.0?2757.0?3262.6?36507.1?347数据库统计
石煤按样品数580/161537?10021473?117630.3?15.0623.4?351数据库统计按样品数582/151858185030.0733文献[4]
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(编辑部收稿日期2006年7月25日)
INVESTIGATIO N AND ANALYSIS OF THE CONTENT OF NATURAL RADIONUCLIDES AT COAL MINES IN CHINA
Liu Fudong 1
Pan Ziqiang 2
Liu Senlin 1
Chen Ling 1
Wang Chunhong 1 Liao Haitao 1 Wu Yihua 1 Wang Nanping 3
(1.China Institute of Atomic Energy,Beijing,102413;2.Science &Technology Committee,
CNNC,Beijing ,100822;3.China University of Geosciences,Beijing,100083)
Abstract Until no w,the measured results of the content of natural radionuclides of 1014samples for coal,879samples for gangue at coal mines in China have been gathered into the database.According to analyzing these data,the weighted mean of 238U,
226
Ra,232Th,40K for samples is 79.5?45Bq/kg,73.9?53Bq/kg,
40.3?34Bq/kg,152.4?21Bq/kg for c oal respectively,and 79.8?34Bq/kg,59.7?44Bq/kg,64.5?38Bq/kg and 506.3?477Bq/kg for gangue,respec tively.It is concluded that provinces where content of the natural radionuclide of coal are apparently higher than tha t of the average in China are Xinjiang,Guangxi,Zhejiang;and are apparently lower are Gansu,Fujian.For gangue,the provinces where content of natural ra -dionuclide are all higher than the average in China are Ningxia,Jiangxi,Hunan and Henan,and lower than the average are Jiangsu,Qinghai,Shandong.This database can provide basic information for environmental as -sessment of energy sources.
(Key Words:Natural Radionuclide,Coal,Gangue,Database)
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辐射防护 第27卷 第3期