地下水污染修复技术的研究进展

净水技术

WATER PURIFICATION TECHNOLOGY

Vol.29,No.6,2010December 25th,2010

[收稿日期]2010-03-18[作者简介]陈慧敏（1984-），女，硕士研究生，研究方向水资源规划

与管理。电话：158********；E-mail ：chenhm668@https://www.wendangku.net/doc/8e15018055.html, 。

净水技术2010，29（6）：5-8，89

Water Purification Technology 地下水是指埋藏在地面以下，存在于岩石和土

壤孔隙中可流动的水体[1]，是地球上丰富且分布广泛的淡水资源，对人类的生产和生活有着重要的意义。随着社会经济的发展和人类对自然资源开发利用活动的日益加强，大量污染物（如重金属、持久性有机物等）通过不同途径进入土壤系统中，进而通过迁移、扩散和渗透作用进入地下水环境，对土壤和地下水环境造成污染，破坏了其原有的生态平衡。这些污染物还可通过饮用水或地下水—土壤—植物系统，经食物链进入人体，因此也影响到人类的健康。鉴于地下水污染的严重性，国内外学者已广泛开展对地下水污染修复技术的研究，同时地下水污染修复技术在大量实践应用中得到了不断地改

进和创新。

1地下水修复技术的分类和原理

目前较典型的地下水污染修复技术已经有十多

种。修复技术根据技术原理可分为四大类，即物理法、化学法、生物法和复合修复技术[2]。按修复方式可分为异位修复和原位修复技术。异位修复主要包括被动收集和抽出处理（pump and treat ，P&T ）。异位修复是将污染物先用收集系统或抽提系统转移到地上，然后再处理的技术。原位修复技术是指在基本不破坏土体和地下水自然环境条件下，对受污染对象不作搬运或运输，而在原地进行修复的方法[3]。原位修复技术不但可以节省处理费用，还可减少地表处理设施的使用，最大程度地减少污染物的暴露和对环境的扰动，因此应用更有前景。

2原位修复技术的最新研究进展

地下水污染修复技术的研究进展

陈慧敏，仵彦卿

（上海交通大学环境科学与工程学院，上海200240）摘

要

随着工业化进程的加快，越来越多的化学污染物通过各种途径进入土壤系统，进而污染地下水。目前世界的地下水污

染严重，直接或间接地威胁到人类的健康，因此地下水修复引起了人们的关注。该文从原理、特点、适用范围以及研究成果等方面论述了地下水污染原位修复技术，包括渗透反应墙修复技术、原位曝气技术、原位化学氧化技术、原位电动修复技术以及原位生物修复技术等。最后根据我国实际展望了地下水污染修复技术的未来发展方向。关键词

地下水修复技术研究进展

中图分类号：X523

文献标识码：A

文章编号：1009-0177（2010）06-0005-05

Research Progress in Contaminated Groundwater Remediation Technologies

Chen Huimin,Wu Yanqing

(College of Environmental Science and Engineering ,Shanghai Jiaotong University,Shanghai 200240,China)

Abstract With the accelerated course of industrialization,more and more chemical pollutants have entered the soil system by many ways,thus contaminating the groundwater.Recently groundwater in the world is polluted seriously,threating the health of human di －rectly or indirectly.Therefore,the remediation of groundwater has raised people ’s attention.The principle,characteristics,application ranges and the research results of groundwater remediation tecnologies,including PRBs (permeable reactive barriers),in situ AS (air sparging),in situ chemical oxidation (ISCO),in situ electrokinetic remediation and in situ bioremediation tecnology were introduced.Finally,the future development direction of groundwater remediation tecnologies are prospected according to the actual situation in China.

Key words groundwater remediation tecnologies research progress

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专论与综述

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Vol.29,No.6,2010

陈慧敏，仵彦卿.地下水污染

修复技术的研究进展

2.1渗透反应墙（PRBs ）修复技术

渗透反应墙（permeable reactive barriers ，PRBs ）技术是目前在欧美等发达国家新兴起来的用于原位去除污水中污染物的方法。PRBs 是一个填充有活性反应介质材料的被动反应区，当受污染的地下水通过时，其中的污染物质与反应介质发生物理、化学和生物等作用而被降解、吸附、沉淀或去除，从而使污水得以净化[4]。

PRBs 使用的反应材料一般根据污染物的组分及修复目的不同而各异，最常见的是零价铁（Fe 0）。其机理是根据化学热力学和化学反应动力学理论，在Fe 2+／Fe 0的半反应中，Fe 2+转变为Fe 0反应的Eh 值是负的[5]，因此Fe 0易被氧化，失去的电子传递给具有氧化性的有毒重金属离子和有机氯代烃等有机物，使其被还原，从而达到地下水修复的目的。渗透反应墙常见的有氧化还原和生物降解两种类型。从国外实践研究中可以发现以Fe 0作为反应介质是很普遍的，其对于去除重金属[6-8]、硝酸盐[8-10]、硫酸盐[11]、卤代烃[12-14]、石油烃[15]等污染物是很有效的。最新研究成果是将零价纳米铁（nanoscale zero valent iron ，NZVI ）介质与超声波联用，协同处理地下水中的污染物。协同作用的优势在于NZVI 的比表面积大，吸附能力强[16-17]，能将超声空化产生的微气泡吸附在其表面，强化超声波的空化作用[18]。同时超声波产生极强烈的冲击波、微射流，以其振动和搅拌作用去除降解过程中纳米铁表面形成的钝化层，强化界面间的化学反应和传递过程，促进反应界面的更新[19]。在超声作用下，水体中产生的空化微泡增多，搅拌强度加强，可加快反应物的传递速率和铁表面活化，强化界面上的还原降解反应，提高去除率。但该工艺不足在于超声波的空化范围有限（主要集

中在探头正下方圆柱区域内）[20]。

PRBs 修复技术较目前应用比较广的P&T 技术而言具有更高的优越性。抽出-处理技术在将污染地下水抽出的过程中需要泵产生动力，因而要花费

大量的电费，在地面污水处理过程中需要费用，最后在回灌过程中又需打井的费用。而渗透反应格栅技术是一次性投资，一般情况下将其安装好以后就不需要再进行追加投资[21]。但是当反应材料使用完了以后，必须进行材料的更换，不过时间一般是20～30年[22]。PRBs 技术不但经济，而且对污染物处理效果较好。研究表明利用P&T 技术处理三氯乙烯（TCE ）时，由于地下水的流动导致溶质分散以及被土壤等吸附，使进入抽提井的TCE 浓度只有污染源头处的60%，因此利用该技术治理地下水中TCE 的效率小于60%。然而利用PRBs 技术处理地下水中TCE 的

效率可达90%以上。P&T 对非水溶性的污染物质处理效果极差，而用PRBs 技术可以有效地治理地下水中的非水溶性污染物质。

使用P&T 技术时对泵放置的位置要求较高，处理不好可能造成污染的进一步恶化，而PRBs 技术不会产生这些影响[23]。但是渗透性反应墙具有易被堵塞、地下水的氧化还原电位等天然环境条件易遭破坏、工程措施及运行维护相对复杂等缺点，加上双金属系统、纳米技术成本较高，这些因素阻碍了渗透性反应墙的进一步发展及大力推广[24]。

2.2原位曝气技术

原位曝气技术（in situ air sparging ，AS ）是一种新兴的地下水可挥发性有机物的原位修复技术。AS 是与土壤气相抽提互补的一种技术，将空气注入污染区域以下，将挥发有机物从地下水中解析到空气流并引至地面上处理的原位修复技术。该技术被认为是去除地下水挥发性有机物的最有效方法。C.D.Johnston 等[25]将原位曝气法和土壤蒸气抽提法相结合，去除砂质地下含水层中的石油烃，结果表明与单独使用土壤蒸气抽提法比较，将原位曝气技术与土壤蒸气抽提法联用，28天后石油烃去除量提高1.9倍，同时原位曝气还为地下水中残留的NAPL （非水相液体）的去除创造了更有利条件。曝入的空气能为地下水中的好氧微生物提供足够氧气，促进土著微生物的降解作用[26]。该技术在可接受的成本范围内，能够处理较多的受污染地下水，系统容易安装和转移，容易与其它技术组合使用。但是对既不容易挥发又不易生物降解的污染物处理效果不佳，并且对土壤和地质结构的要求比较高[27]。

2.3原位化学氧化技术

原位化学修复氧化技术（ISCO ）具有所需周期短、见效快、成本低和处理效果好等优点。ISCO 采用的氧化剂包括高锰酸盐、Fenton 试剂、O 3和过硫酸盐等[28]。其中Fenton 试剂法因其能够氧化大多数有机物，具有无选择性、反应迅速、处理彻底（甚至矿化为CO 2和H 2O ）、原料简单便宜、无需复杂设备、操作简便、反应条件温和、无二次污染、残存的H 2O 2可自然分解成氧气，从而为微生物繁殖提供电子受体等特点，因此成为最有前景的原位修复技术之一[29]。

Fenton 修复技术继承和发展了传统Fenton 试剂（Fe 2+／H 2O 2）法，通过改变和耦合反应条件，改善反应机制，可以得到一系列机理相似的类Fenton 试

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剂。有研究表明利用铁(Ⅲ)盐溶液、可溶性铁以及铁的氧化矿物（如赤铁矿、针铁矿等）可以使H2O2催化分解产生·OH，从而达到降解地下水有机物的目的。在研究H2O2被过氧化铁催化分解的过程中，发现Fe3+同样可以取代Fe2+而催化H2O2的分解。与双氧水-硫酸亚铁体系相比，双氧水—铁矿物（针铁矿或磁铁矿）体系更能有效地降解土壤中的石油烃。Teel 等[30]在对比类Fenton试剂和传统Fenton试剂降解三氯乙烯（TCE）试验中发现，传统Fenton试剂和可溶性铁-Femon试剂对TCE的去除率分别为78%和91%。这类改性的类Fenton体系，因其铁的来源较为广，且处理效果比传统Fenton试剂更为理想，所以得到广泛的应用。

ISCO技术发展近10年来，已有较多的研究和现场实例。在国外，原位高锰酸盐氧化技术已较成熟；在国内，原位臭氧氧化技术已有开展。但是原位高锰酸盐氧化带来的渗透性下降、O3气相传质问题以及Fenton所需的强酸性等限制了这些技术的发展。最近将过硫酸盐用于ISCO技术，成为最新发展且最有前景的原位修复技术[31]。其机理是在热、光（紫外线UV）、过渡金属离子（Fe2+、Ag+、Ce2+、Co2+等）等条件的激发下，过硫酸盐活化分解为硫酸根自由基·SO42-。SO42-中有一个孤对电子，其氧化还原电位E=+2.6V，远高于S2O82-（E=+2.01V），接近于羟基自由基·OH（E=+2.8V），具有较高的氧化能力，理论上可以快速降解大多数有机污染物，将其矿化为CO2和无机酸。其氧化过程可通过从饱和碳原子上夺取氢和向不饱和碳上提供电子等方式实现。其中以过硫酸纳（EPS）为常用的过硫酸盐。EPS可施入渗透性较低的土壤地下水环境，进行原位修复。它的氧化修复一般需要三要素：注入井、氧化剂、活化方式。通常在有机污染的现场，将氧化剂通过井注入到受污染区域，借助射频探头等方式对EPS加热活化，或通过注入含Fe盐的催化剂溶液对其进行化学激活。EPS及其产生的高活性氧化物在参与有机污染物降解过程中，除了将有机物氧化甚至矿化，还在地下水中残留了大量的SO42-和H+。SO42-很可能会超过美国环保署有关饮用水二级标准中的最大允许浓度250mg／L，虽然这一标准并未强制执行，但是长期饮用含高浓度SO42-地下水会引发急性感染疾病，如痢疾等。目前主要是通过加入石灰生成难溶的石膏来降低水中SO42-含量的[32]。此外原位过硫酸盐活化对地质和生态环境的改变（如有机质的氧化对土壤的组成和结构的改变）也是值得深入探讨的问题。2.4原位电动修复技术

电化学动力修复技术是利用电动力学原理对土壤及地下水环境进行修复的一种绿色修复新技术，可以用来清除一些有机污染物和重金属离子，具有环境相容性、多功能适用性、高选择性、适于自动化控制、运行费用低等特点[33]。在电动修复过程中，金属和带电荷的离子在电场的作用下发生定向迁移，然后在设定的处理区进行集中处理；同时在电极表面发生电解反应，阳极电解产生氢气和氢氧根离子，阴极电解产生氢离子和氧气。而对于大多数非极性有机污染物，则通过电渗析的方式去除。

近年来电化学动力修复技术越来越多地和其它技术或辅助材料相结合。例如Ha Ik Chung等[34]将电动与超声技术联用，分别处理污染土壤中的铅和菲，结果表明单独使用电动力修复技术修复污染土壤，铅和菲的去除率可达88%和85%，技术联用后，污染物去除率分别提高3.4%和5.9%。Thuy Duong Pham等[35]将电动与超声联用技术用于修复土壤中持久性有机物，结果表明单独使用原位电动修复技术，对六氯联苯、菲和荧蒽的平均去除率分别为63%，84%和74%，技术联用后，平均去除率分别提高11%，4%和16%。这说明超声电动联用技术能够增强土壤及地下水电动修复的效果。Jian Weima等[36]将新型的活性吸附材料-竹炭用于电动修复过程中，结果表明每隔24h改变电极极性方向可以同时去除土壤中75.97%的镉和54.92%的2，4-二氯酚。这预示着原位电动修复技术在同时去除土壤和地下水中有机物和重金属方面将有新的发展。

2.5原位生物修复技术

原位生物修复是利用生物的代谢活动减少现场环境中有毒有害化合物的工程技术系统[37]。用于原位生物修复的微生物一般有三类：土著微生物、外来微生物和基因工程菌[38-39]。目前地下水有机物原位生物修复方法主要包括生物注射法、有机粘土法、抽提地下水系统和回注系统相结合法等[40]。

原位生物修复技术有其独特的优势，表现在：①现场进行，从而减少运输费用和人类直接接触污染物的机会；②以原位方式进行，可使对污染位点的干扰或破坏达到最小；③使有机物分解为二氧化碳和水，可永久地消除污染物和长期的隐患，无二次污染，不会使污染物转移；④可与其它处理技术结合使用，处理复合污染；⑤降解过程迅速、费用低，费用仅为传统物理、化学修复法的30%～50%[41]。

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限制生物修复的最关键因素是缺乏合适的电子受体，而氧是最好的电子受体，因此向地下水输送溶解氧是非常重要的。地下水溶解氧的输送主要包括空气注入法、纯氧注入法、臭氧引入法、过氧化氢溶液引入法、胶态微气泡（CGAs）法等。近年来新研究出固体释氧化合物（ORC）供氧法。ORC过氧化物能够与水反应并缓慢释放出氧气，从而促进地下水中有机污染物的好氧生物降解。ORC对地下水的生物修复主要通过两种方式进行：①与水混合成浆状，由高压泵注入到土壤饱和区，通过扩散和对流作用分散进入含水层中；②以滤袋的形式放入到氧源井中，当释氧材料耗尽时，可以取出并替换新滤袋。ORC与水反应除放出氧气外，只有微溶的氢氧化镁或氢氧化钙生成，不会对地下水造成二次污染[42]。Nick M.Fischer等[43]采用ORC来生物修复地下水。整个修复区域面积约743m2，挥发性石油类污染物的平均浓度为5.4mg／L。修复期间在34个注入点共注入563kg的ORC，同时为了增强生物降解效果，还分别注入了560L的微生物和53kg的营养混合液。近2年的监测显示，地下水中BTEX的浓度由3650μg／L降低到223.60μg／L，去除率达94%；TPH的浓度由15μg／L降低到1.4μg／L，去除率达91%。

目前有人将原位生物修复和旋转电动力学一太阳能技术相结合，形成新型的修复技术。电动力学技术是将电极插入受污染的地下水区域，在施加低压直流电后，形成直流电场。由于土坡颗粒表面具有双电层，孔隙水中粒子或顺粒带有电荷，引起水中的离子和顺粒物质沿电场方向进行定向运动。清华大学环境与科学系采用旋转非均匀电场的研究结果表明，通过周期性改变电极方向可防止极化现象的产生，同时可使土城中的带电胶体顺粒在外加电场力矩的作用下发生旋转运动。这样在非均匀电场作用下，微生物在运动方向更为灵活，它与污染物及营养物质之间的接触几率增大。将原位生物修复和旋转电动力学技术结合起来，并以太阳能为能源，能大大提高原位生物修复的效果[44]。

未来的原位生物修复技术最新的发展趋向是将电化学动力修复技术与现场生物修复技术优化组合，克服各自的缺点，从而提高有机污染物的降解效率。Acar和Marks分别研究了用电动力学方法为微生物输送营养元素，例如氨氮和容易摄取的碳等，结果显示在高岭土中，当氨氮和硫酸根离子浓度分别是100mg／L和200mg／L时，其迁移速度大约是每天10cm[45]。

3展望

随着地下水污染修复技术研究的深入开展以及各修复技术的逐渐成熟，各种修复技术将会更广泛地应用于现场地下水污染修复工作中。针对我国地下水以石油烃类、TCE、氯苯、亚硝酸盐氮、硝酸盐氮和重金属的污染最为严重的实际情况，PRBs技术是一个较好的选择。PRBs修复技术未来应该着重研究两大方面：一是零价铁型的PRBs：未来NZVI的失活问题和研究金属催化剂去除污染物机理将成为活跃的研究领域，如怎样抑制地下水体中溶解氧和其他氧化物对NZVI表面的钝化；弄清金属催化作用的机理和最佳金属用量等。二是微生物降解型的PRBs：未来利用基因工程技术培养纯化特效降解菌，从而提高修复效率以及如何解决反应墙生物淤堵问题以延长反应墙体的使用寿命等都将成为重要的研究方向。

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陈慧敏，仵彦卿.地下水污染

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