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腐殖酸对土壤铅赋存形态的影响

腐殖酸对土壤铅赋存形态的影响
高跃1，韩晓凯1，李艳辉2，关连珠1，颜丽1*
1. 沈阳农业大学土地与环境学院，辽宁沈阳110161；2. 沈阳市农业检测中心，辽宁沈阳 110034

摘要：通过室内培养试验，深入探讨了不同用量腐殖酸，对铅污染土壤中铅各形态的影响。结果表明,腐殖酸各处理均能显著降低土壤中铅的交换态(EX-)，碳酸盐结合态(Cob-)和铁锰氧化物结合态(FeMn-)的含量，而有机结合态(Ob-)铅和残渣态(Res-)铅的含量则显著提高。施用腐殖酸有效地降低了铅的活性，且影响程度随腐殖酸用量的增加而显著增加。腐殖酸对土壤中铅离子的各形态含量随时间的变化的影响表现为，在培养0~40 d期间，随培养时间的延长交换态铅含量无明显变化，残渣态铅含量显著降低，其它三种形态均呈增加趋势；培养40 d后，随培养时间的延长各形态的含量均无显著变化。综合考虑认为施入10%质量比的腐殖酸即可显著降低铅的活性，从而可达到较好的修复效果。
关键词：腐殖酸；土壤；铅；形态
中图分类号：X131.3 文献标识码：A 文章编号：1672-2175（2008）03-1053-05 表1 供试土壤的理化性状
Table 1 Basic physical and chemical properties in test soil
土壤类型质地 w(有机质)/(g·kg-1) pH(H2O) w(CaCO3)/( g·kg-1) b(CEC)/(cmol·kg-1) w(游离氧化铁)/(g·kg-1) w(无定型氧化铁)/(mg·kg-1) 棕壤壤质 15.6 6.5 14.5 16.3 14.96 84.62
铅是具有神经毒性的一种重金属，土壤被铅污染后，可造成农作物生长受阻，产量大幅度降低，品质下降。通过食物链对人体神经、血液、免疫等系统和血管、肝、肾等组织器官产生影响，神经性尤为突出[1]。然而随着工业的飞速发展，铅的污染日益严重，对人类的威胁也日趋严重。腐殖酸是自然界植物残体经腐烂分解后的产物，是一种复杂的天然大分子有机质。其分子内含有羰基、羧基、醇羟基和酚羟基等多种活性官能团，能够和重金属发生各种形式的结合，从而影响重金属在土壤环境中的形态转化、移动性和生物有效性[2-5]，正是基于腐殖酸的这种特性,有关它的研究一直为人们所关注。但腐殖酸分离工序复杂，而且成本很高，很难应用于生产实践中，因此选择适宜的修复材料是非常必要的。从风化煤中提取的腐殖酸同土壤有机质中天然存在的腐殖酸有相似的结构和性质，长期使用对土壤有明显改良作用，能改善土壤理化性质。土壤中某一重金属元素的环境行为与生态效应，并不取决于它在土壤中的总量，而主要取决于其存在的形态及各种形态的数量比例[6]。目前，国内外对土壤中铅污染的研究虽然有不少报道[7-10]，但多为土壤铅含量分布、污染来源及形态分

析方法研究，有关铅形态方面研究较少，加强土壤铅存在形态与其活性的关系研究十分必要[11]。
本研究以土壤铅的赋存形态为研究基础，采用高腐殖酸含量物质——风化煤为添加物，探讨棕壤受到铅污染后，施用不同量的腐殖酸，在不同培养时间内对土壤中铅赋存形态的影响，以期为利用有机物料改良铅污染棕壤提供理论依据。
1 材料与方法
1.1 供试材料
1.1.1 供试土壤
采自沈阳农业大学棕壤实验田，该土壤为发育在黄土性母质上的壤质棕壤，采集的土壤自然风干后，过20目筛。土壤的基本理化性质见表1。
1.1.2 外源铅化合物
Pb(NO3)2（分析纯）。Pb(NO3)2是人工Pb处理通常使用的水溶性铅盐，直接与采集的土壤混合，使土壤含Pb为500 mg·kg-1。
1.1.3 供试腐殖酸：
富含腐殖酸的风化煤，采自内蒙古霍陵河煤矿，过120目筛。其组成见表2。
1.2 试验设计与方法
1.2.1 试验设计
本试验中腐殖酸以风化煤的形式与土壤混施，共设置4个处理：1）对照（CK）；2)低量腐殖酸;3)中量腐殖酸；4) 高量腐殖酸。其中CK为不施腐殖酸，低、中、高量腐殖酸含量分别为10%、30%和50%（腐殖酸与土壤的质量比），各处理均重复3次。
采用室内培养、阶段性取样分析的方法，具体步骤如下：
1）污染土壤的制备：称取Pb(NO3)2 ，0.166 g·kg-1供试土壤，充分混合放入小塑料盆中, 置于30 ℃下恒温恒湿（保持水分在田间持水量的70%）培养40天，风干后过20目筛，备用。
2）依照试验设计按不同比例称取风化煤分别与污染土壤混匀后，放入小塑料盆里，置于30 ℃下恒温恒湿（保持水分在田间持水量的70%）培养100天，分别于10、20、30、40、50、60、80和100 d进行阶段性采样，风干，过100目筛后测定各形态铅的含量。
1.2.2 测定方法
土壤有机质、pH值、CEC值、碳酸钙含量等分析，采用常规分析方法[12]，各形态铅的提取采用Tessier等[13]提出的，经朱嬿婉[14]修正的方法，分别提取交换态含水溶态(EX-)、碳酸盐结合态 (Cob-)、铁锰氧化物结合态(FeMn-)、有机结合态(Ob-)和残渣态(Res-)铅溶液。各形态Pb含量均使用日本岛津AA6200原子吸收分光光度计测定。
1.2.3 数据分析
采用excel和DPS 7.05统计软件进行数据分析。
2 结果与分析
2.1 腐殖酸对土壤交换态（含水溶态）铅含量的影响
EMBED Excel.Chart.8 \s
图2 不同培养时期土壤碳酸盐结合态铅含量的变化
Fig. 2 Content change of Cob-Pb during incubated date

由图1可以看出，施用腐殖酸对土壤交换态铅含量的影响较大。表现为施用腐殖酸的土壤，交换态铅的含量明显低于对照处理，其降低幅度为57.0%~73.6%，减少了近2/3，差异极显著，而且随腐殖酸用量的

增加交换态铅的含量呈减少趋势，其中腐殖酸的用量由10%提高到30%，对土壤中交换态铅含量的影响几乎一致，虽然施用高量腐殖酸相对于低量和中量腐殖酸来说，减少交换态铅的含量略为突出，但整体来说差异仍未达显著水平。各处理交换态铅的含量随培养时间的延长无明显变化。由上述可以看出，腐殖酸可以显著减少交换态铅的含量，从而大大降低铅的活性，减少铅的污染。
2.2 腐殖酸对土壤碳酸盐结合态铅含量的影响
表2 风化煤中腐殖酸的含量及组成
Table 2 Contents of Weathering coal g·kg-1
腐殖酸总量胡敏酸富里酸 H/F 564.5 432.24 132.26 3.27
从图2可以看出，腐殖酸处理的土壤，碳酸盐结合态铅含量均明显低于对照，且随施用量的增加呈下降趋势。下降水平达到显著或极显著水平，其中以50%腐殖酸处理的土壤碳酸盐结合态铅含量与对照相比降低达78.3% ~ 81.4%。碳酸盐结合态铅的含量随培养时间的变化趋势基本一致。由此可见腐殖酸对土壤中碳酸盐结合态铅含量的影响非常明显，且腐殖酸浓度越高碳酸盐结合态铅的含量越低，培养时间则影响不大。
2.3 腐殖酸对土壤铁锰氧化物结合态铅含量的影响
EMBED Excel.Chart.8 \s
图1 不同培养时期土壤交换态铅含量的变化
Fig. 1 Content change of EX-Pb during incubated date

EMBED Excel.Chart.8 \s
图3 不同培养时期土壤铁锰结合态铅含量的变化
Fig. 3 Content change of FeMn-Pb during incubated date

图3为不同处理对土壤中铁锰氧化物结合态铅含量的影响，由图可以看出，腐殖酸处理的土壤，铁锰氧化物结合态铅含量显著低于对照,降幅高达50.3%-82.5%，且随腐殖酸浓度的增加而显著降低。施用腐殖酸各处理的铁锰结合态铅含量随时间的变化则是以30 d为转折点，先升高，后下降，最终趋于平稳，其中高量腐殖酸相对于低量和中量腐殖酸来说，在30-40 d的时间内，铁锰氧化物结合态铅含量降低趋势明显；对照则是以20 d为转折点，先上升，后下降。施用腐殖酸对土壤中铁锰氧化物结合态铅的含量也有明显的降低作用，但培养时间的影响不明显。
2.4 腐殖酸对土壤有机结合态铅含量的影响
由图4可以看出，腐殖酸处理的土壤中，有机结合态铅含量均显著高于对照（提高了66%~178%），且随腐殖酸浓度的增加而略有升高，但差异不显著。腐殖酸各处理与对照之间在培养时间上的变化趋势也不相同，对照处理土壤有机结合态铅含量，随培养时间的变化有缓慢升高的趋势，但各个培养时期间差异不显著；而不同腐殖酸处理之间趋势相同，即从10-40 d呈明显升高趋势，从40 d之后铅含量基本没有变化。可以说施用腐殖酸明显提高了

有机结合态铅的含量，且在40 d时达到最高值，而后基本没有变化。
EMBED Excel.Chart.8 \s 图4 不同培养时期土壤有机结合态铅含量的变化
Fig. 4 Content change of Ob-Pb during incubated date

2.5 腐殖酸对土壤残渣态铅含量的影响
如图5所示，施用腐殖酸的各处理土壤中，残渣态铅含量均显著高于对照处理（提高了202%~431%），且各腐殖酸处理之间铅的含量随腐殖酸浓度的增加而显著升高。各处理的残渣态铅含量随培养时间的变化趋势基本一致，以40 d为转折点，之前显著下降，之后趋于平缓。施用腐殖酸显著提高了土壤中残渣态铅的含量，但随培养时间的延长，铅的含量逐渐降低。
3 讨论
EMBED Excel.Chart.8 \s 图5 不同培养时期土壤残渣态铅含量的变化
Fig. 5 Content change of Res-Pb during incubated date

重金属在土壤中以不同的形态存在，除了极小一部分以溶解态存在于土壤溶液中外，绝大部分与各种土壤组分相结合[15]。土壤溶液中，水溶态铅的生物有效性最高，但一般来说其含量也是最低的，相对于其它形式的铅来说，几乎可以忽略，因此本试验将此形态与交换态一同讨论。Bertach 和Seaman 等[16]认为影响重金属赋存形态的土壤化学因素很多，主要包括pH、Eh、CEC、矿物类型、氧化物、有机质的类型及含量、土壤养分、水分状况等。腐殖酸主要通过配合、吸附和改变土壤理化性质等作用来影响铅在土壤中的形态分布。在腐殖酸中，通常存在着许多重要的络合官能团和螯合基团，其中络合官能团有：羧基(-COOH)、酚羟基(-OH)、羰基(-C=O )、和氨基(-NH2 )，螯合基团有：烯醇基(-O-)、氨基(一N )、偶氮基(-N=N-)、羧基(-COOH)、醚基(-O-)、羰基(-C=O )、磺酸基(-SO2OH)、磷酸基(-PO(OH)2)、氢硫基(-SH)[17]。络合和螯合官能团因提供电子可与Pb生成络合物或螯合物，使重金属可溶态减少，随着腐殖酸含量的增加，参与配位的重金属也随之增多，配位作用也越强烈，并且腐殖酸本身又是一种很强的吸附剂，它容易吸附在土壤胶体的表面，使土壤颗粒物上增加了新的吸附点位，从而吸附可溶态的Pb[18]。
正由于腐殖酸具有这种与Pb相络合和螯合的能力，在本试验中施用腐殖酸后才产生了有机态和残渣态Pb的增加，而可溶态Pb减少的现象，这也说明腐殖酸是具有净化Pb污染土壤功能的。此外由于腐殖酸本身的强配合作用和强吸附能力，施入土壤中的腐殖酸，能夺取中度活性的碳酸盐结合态和氧化物结合态的Pb，使这两种赋存形态的铅浓度降低。但不同的研究得出的结论不尽相同。李静等[19]研究表明，加入腐殖酸后，土壤中铁锰氧化态铅表现为上升的趋势，而残留态却出现下降，与本文的

研究结果恰恰相反；汪斌等[20]研究了腐殖酸对池塘底泥中铅的离子形态分布的影响，发现可溶态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态铅的含量均降低，有机态铅含量升高，与本文的研究结果一致，但认为有机态铅升高的原因是由于络合、螯合官能团提供配位电子体，与二价铅离子形成络合、螯合物，从而活化残渣态铅，并使之转化为有机结合态铅；余贵芬等[21]对红壤的研究也得出了类似的结论，并且发现各形态铅含量的变化随腐殖酸用量的增加而显著变化；陈宏等[22]发现，施用腐殖酸增加了土壤中残渣态和铁锰氧化态铅的含量。不同的研究，之所以得出的结论不同，甚至是完全相反，主要是由两方面的原因决定的：一是腐殖酸的来源，腐殖酸来源广泛，可以从多种矿物中提取，即使从相同的矿物中提取腐殖酸，但由于产地不同，也会影响腐殖酸的结构，结构不同的腐殖酸所含的络合和螯合官能团也有差异，这必然会影响对土壤中铅的吸附和解吸，进而影响各种赋存形态的铅含量；二是土壤介质的异质性和复杂性，土壤pH直接控制着重金属氢氧化物、碳酸盐、磷酸盐的溶解度及土壤表面电荷的性质，因而在重金属吸附过程中起着主导作用[23]，此外土壤矿物组成、土壤有机质、温度、竞争离子等，都是影响土壤中铅吸附-解吸行为的主要因素[24]。关于腐殖酸对土壤中铅赋存形态的研究还需要做大量系统的研究，逐步寻找到修复不同土壤所需的适宜有机物料，并确定与之相应的参数。
虽然从整体来看，培养时间对土壤中各赋存形态的铅含量影响不大，但也表现出了一定的趋势，即从开始培养到40 d时，已基本完成了形态的转换，在其后的60 d里，各个形态的百分比随时间的变化幅度较小。这可能是因为吸附反应初期，重金属离子的吸附主要发生在腐殖酸的分子表面和孔内表面，吸附率迅速升高；而在吸附后期，吸附受扩散控制，则主要发生在深孔内界面，故吸附速率减缓，吸附作用基本达到平衡，再延长吸附时间对吸附效果影响不明显[5]。此外，吸附态Pb在土壤中的解吸过程也可以分为2个阶段，前边的阶段为快速反应阶段，后边的阶段为慢速反应阶段[9]。可以发现Pb的吸附和解吸主要发生在培养的前期，而在后期则逐渐达到平衡。
4 结论
（1）在添加了外源铅的土壤中加入腐殖酸可以显著降低土壤中交换态、碳酸盐结合态铅和铁锰氧化物结合态铅的含量；显著提高有机结合态铅和残渣态铅的含量，其中碳酸盐结合态铅含量降低，残渣态铅含量增加幅度最大。腐殖酸使交换态铅，碳酸盐结合态铅，和铁锰氧化物结合态铅向有机硫化物结合

态和残渣态转化，有效降低了铅的活性。铅的不同形态对腐殖酸的反映不同，且随腐殖酸投入比的改变而变化。综合考虑认为施入10%质量比的风化煤即可显著降低铅的活性，从而可达到较好的修复效果。
（2）对照处理的土壤，以碳酸盐结合态、交换态和铁锰氧化物结合态铅为主要含量；而施用腐殖酸处理的土壤，以有机结合态和残渣态铅为主要含量；各个处理中，水溶态铅的含量均极低。
（3）虽然从整体来看，培养时间对土壤中各赋存形态的铅含量影响不大，但也表现出了一定的趋势，即从开始培养到40 d时，土壤中各种形态的铅快速降低或升高，而后逐渐达到平衡。

致谢：本研究的测定过程得到了沈阳市农业检测中心的所有工作人员特别是燕香梅主任的大力帮助，特此致谢。

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Effects of humic acid on lead fractions in soil

Gao Yue1, Han Xiaokai1, Li Yanhui2, Guan Lianzhu1, Yan Li1
1. College of Land and Environment, Shenyang Agricultural University, Shenyang 110161, China;
2. Agricultural Testing Center of Shenyang, Shenyang 110034, China

Abstract: Effects of humic acid on lead fractions in polluted soil were explored, through the incubation experiment indoor. The results showed that all the humic acid treatments can decrease the contents of EX-Pb, Cob-Pb and FeMn-Pb, but increase the contents of Ob-Pb and Res-Pb remarkably. As the more humic acid added, the more activity of Pb was restrained. The influence within 40 days was that the EX-Pb changed not clearly, while the Res-Pb reduced, and the other three fractions increased at the same time; whereas after 40 days the contents of each fractions did not change obviously as time went by. Comprehensive consideration, 10% humic acid could decrease the activity of Pb prominently, accordingly for HYPERLINK "https://www.wendangku.net/doc/a813785604.html,/dict_result.aspx?searchword=%e8%be%83%e5%a5%bd%e6%95%88%e6%9e%9c&tjType=sentence&style=&t=a+favourable+effect" a favourable effect .
Key words: humic acid; soil; lead; fractions

PAGE 1054 生态环境第17卷第3期（2008年5月）

高跃等：腐殖酸对土壤铅赋存形态的影响 P

AGE 1057

生态环境 2008, 17(3): 1053-1057 https://www.wendangku.net/doc/a813785604.html,
Ecology and Environment E-mail: editor@https://www.wendangku.net/doc/a813785604.html,

作者简介：高跃（1982－），女，硕士，从事土壤肥力方向的研究。
*通讯作者，E-mail:yanli1958@https://www.wendangku.net/doc/a813785604.html,
收稿日期：2008-01-11(

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