纳秒脉冲等离子体射流的产生及其特征研究

第30卷 第2期 核 聚 变 与 等 离 子 体 物 理

V ol.30, No.22 0 1 0 年6月

Nuclear Fusion and Plasma Physics

June 2010

文章编号：0254-6086(2010)02-0173-05

收稿日期：2009?09?07；修订日期：2010?02?20

基金项目：国家自然科学基金资助项目(10775027)；辽宁省自然科学基金资助项目(20072179)

作者简介：朱海龙(1981?)，男，内蒙古人，硕士研究生，研究方向：高压纳秒脉冲气体放电实验。

纳秒脉冲等离子体射流的产生及其特征研究

朱海龙，任春生，吕晓桂，聂秋月，王德真，马腾才

(大连理工大学物理与光电工程学院，大连 116023)

摘 要：利用纳秒脉冲放电在单针、环状、以及单针加环状三种不同电极结构下产生了均匀稳定的等离子体射流；通过光学和电学诊断研究了三种不同结构下等离子体射流的运行特性及相应的物理机制。实验结果表明，以上三种等离子体射流的转动温度均为295K ，振动温度分别为1900K ，2000K 和2100K ，都属于非平衡态等离子体；其中，基于单针和环状电极的混合型射流可产生更为均匀稳定的等离子体，且富含较多的活性物种，有望在材料表面处理及消毒灭菌等领域发挥一定作用。

关键词：纳秒脉冲；等离子体射流；发射光谱诊断；非平衡态等离子体 中图分类号：O539 文献标识码：A

1 引言

大气压低温等离子体射流是近年来兴起的一种新的大气压类辉光等离子体发生技术，以其低温特点和良好的可控性在材料处理、消毒杀菌、处理有机废气等[1~4]应用领域表现出某些优势，并迅速成为目前国际上等离子体应用领域的研究热点。现阶段研究的大气压低温等离子体射流多采用直流电源或交流电源为等离子发生器的功率源，可在常压开放空气环境中获得均匀稳定的等离子体射流，具有气体温度低、活性粒子浓度较高、连续工作时间长等特点。随着脉冲功率技术的发展，人们发现纳秒脉冲气体放电可以产生的更多的活性粒子，放电产生的强电场可以使电子很快加速，而离子和中性粒子几乎没有被加速。因此，在提高等离子体中的活性粒子浓度的同时还可以有效控制宏观温度的增加。近年来，关于大气压脉冲低温等离子体射流的研究引起了国内外研究学者的极大兴趣和广泛关注，英国拉夫堡大学的M·G·Kong 小组以氦气为实验气体，对交流和纳秒脉冲等离子体射流进行了对比，结果表明，相比于交流等离子体射流，脉冲等离子体射流产生的活性粒子浓度更高[5]；华中科技大学的卢新培等人等利用医用注射器改装后得到一种纳秒脉冲氦等离子体射流装置，并做了深

入的光电诊断，测得其转动温度和振动温度分别为300K 和2950K [6]，可用于材料表面改性等相关应用。加拿大麦吉尔大学的Valerie Leveille 以氧气和氦气的混合气体为工作气体，采用一种脉冲调制射频功率源研究了大气压氦氧混合等离子体射流中氧原子的产生及放电过程中的反应机理，研究认为氧气和氦气的体积比率为0.3%时产生的活性氧原子浓度最大[7]。在进行纳秒脉冲放电实验时，如何精确有效的测量间隙击穿时的电参量尤为关键，这是因为，当对电极施加纳秒级重复频率脉冲时产生的间隙性干扰噪声、间隙被击穿瞬态产生的持续高频振荡噪声以及空间电磁辐射等，都会对信号的测量带来很大的干扰，致使测量的信号准确性下降[8]。因此，本文中采用严格的屏蔽措施和降噪处理，测量到了施加电压和放电电流，并进一步进行光谱学诊断研究，对其产生的活性粒子进行了分析。以往研究表明，等离子体的温度是表征等离子体射流状态和过程最重要的物理参数之一。简而言之，电子在等离子体电离和粒子间的碰撞过程中始终占据着主导地位，通过碰撞使原子或分子处于激发态，而激发态粒子的生命周期及其分布都和等离子体的转动温度密切相关，因此测量等离子体射流的转动温度和振动温度对其应用具有非常重要的价值[9]。

174 核聚变与等离子体物理第30卷

本文计算了等离子体射流的转动温度和振动温度，表明本实验中利用纳秒脉冲功率源所产生的射流等离子体处于非平衡状态。

2 实验装置与测量

实验装置和测量装置如图1所示，图中所示功率源采用三级磁脉冲压缩技术可产生幅值4kV的短脉冲高压，具体参数列在表1中。R是与放电通道并联的水电阻，通过调节水电阻的大小进而调节施加在放电通道上的电压，同时也起到调节电源与负载之间的匹配的作用。该装置的主体部分是一根两端开放的毫米量级石英管，规格为内径5mm，外径7mm，长70mm。在石英玻璃管的上游端口处接入一根不锈钢注射针头并与脉冲功率源高压端连接，工作气体(纯度为99.99%的氦气)从针头口输入；距离射流出口上方25mm处绕有一环状电极，也与电源高压端连接；发生器下游端口外10mm处置有一接地金属板。为了抑制丝状放电的产生，在接地极上覆盖了厚度为1 mm的石英玻璃板。通过施加电压，电极之间发生放电产生等离子体，在流动气体作用下，放电区等离子体被喷射出管外形成射流。放电电压、电流分别由Tektronix P6015A高压探头和Pearson 6600电流探头测得，并通过示波器 Tektronix DPO4104(带宽1GHz，采样率5GS.s?1)进行读取、记录。研究过程中，采用Acton Research Spectrum-2500i型光谱仪(光栅1200条/mm，闪耀波长240nm）对纳秒脉冲功率源所产生的射流等离子体进行了发射光谱测量。由于放电时产生的大电流会对周围环境产生强烈的电磁干扰，所以必须对放电装置进行屏蔽。产生干扰的方式一般有两种，一种是纳秒脉冲高压的高频电磁辐射干扰，对测量环境与工作环境造成干扰，使测量信号叠加持续的高频振荡噪声；另一种是放电产生的高频大电流引起的地电位的突变，使被测信号叠加瞬时的尖脉冲。电磁干扰通常是以辐射和传导的形式进入测量回路[10]，为了提取准确可信的波形参数，实验采用同轴传输的方法将高压脉冲从电源通过同轴电缆内芯传输到放电管针电极上，同轴电缆的规格为RG174，特征阻抗为50?。将板电极接入同轴电缆的铜网外皮层，并将铜网外皮层接入到电源的负极并接地。这样接的好处是，流过同轴电缆的内芯和铜网外皮层的电流方向相反，使得电流产生的磁场相互抵消，从而大大降低了电磁辐射对测量系统的干扰。放电和测量系统分别放置在厚度均为2mm 的金属罩内，并且接入到各自的接地端，从而避免由地线串入的信号对测量系统造成的干扰。

图1 实验装置与测量图

表1电源主要输出参数

输出参数性能指标

输出电压/kV

脉冲极性正或负极性

脉冲宽度/ns50

上升时间/ns20

重复频率/Hz 100，300，600，1000，1200

3 实验结果与分析

3.1 电学分析

实验研究了单针电极、环状电极以及单针加环状电极三种放电结构下的纳秒脉冲等离子体射流。所谓单针放电即仅使针电极与高压端相连，而环状电极不接入高压端，如图1所示。通过调节水电阻的大小，使输出正向脉冲电压为40kV，脉冲频率为600Hz。三种电极结构下的放电图像如图2所示，电压电流波形如图3所示。

通过调节流量计逐渐增加工作气体流量(流量计范围为0.0~0.4m3.h?1，调节精度为0.01m3.h?1)，当气流增大到0.1m3.h?1时，可产生较为稳定的等离子体射流，如图2a所示(图像由数码相机FineFix S602 Zoom拍摄获得，曝光时间为1/8s)。为了进一步了解放电机理，测量了放电电压、电流波形如图3a所示，放电电流相对较小，其幅值约为1.0A左右。当一个电压脉冲结束时，由于积累在管壁的电荷形成一个反向电场，因而会产生一个反向电流脉冲，此种现象和文献[11]描述的情形的大致相同。

第2期 朱海龙等：纳秒脉冲等离子体射流的产生及其特征研究 175

图2 三种电极结构下的放电图像

a——为单针电极；b——为环状电极：c——为单针+环状电极。

图3 三种电极结构下的电压电流波形

a——为单针电极；b——为环状电极；c——为单针+环状电极。

作为对照，把高压端接入到环状电极上，与针电极断开，进行环板结构放电。保持放电电压不变，逐渐增大气流直至气体被击穿，此时放电时断时续呈现不稳定状态。继续增大气流到0.1m3.h?1时，放电用肉眼观察达到较稳定状态，放电图像如图2b 所示。继续增大气流，放电会再一次出现时断时续的现象。经比较发现，相对单针放电时环状放电较明亮一些。同样，为了进一步了解放电机理，我们测量了相应的电压和电流。如图3b所示，放电电流较前者明显提高，幅值达到4.0A。并且放电电流曲线较为平滑，说明放电的弥散程度和稳定性较单针放电时有所提高。

保持其他实验条件不变，当把高压端同时加在针电极和环电极上，逐渐增加气流至放电发生，经观察发现，起初放电并不稳定，随着气流的逐渐增大放电逐渐变得稳定。当气流增大到0.1m3.h?1时放电达到相对稳定的状态，呈现很明亮、稳定、均匀的类辉光放电，放电图像如图2c所示。若继续增大气流放电也会变得不稳定，经肉眼观察可见明显的细丝，这说明过大的气流对放电稳定性是不利的。究其原因，可能是气流量过大时，气流通道中产生了湍流，使放电变得不稳定。放电电压和电流如图3c所示，放电电流显著增大，幅值达到9.0A。

通过比较三种放电结构的放电电流可以发现，单针放电和其他两种放电模式明显不同。对于单针放电的情况，当给电极施加重复脉冲时，由于针电极曲率半径比较大，所以会在极短时间内建立起一个强电场，在脉冲处在上升沿时气体就会被局部击穿，产生的电子在强电场的作用下向阳极移动，而离子几乎未发生运动。电子在奔向阳极的过程中被加速,不断和气体分子碰撞,引发碰撞电离。碰撞电离产生大量的电子进一步被加速、碰撞，从而形成电子雪崩，雪崩向前发展，最终形成放电等离子体通道，完成气体间隙击穿。当一个电压脉冲结束时，由于积累在玻璃管壁的电荷形成一个反向的电场，将发生反向放电，因而形成了一个反向电流脉冲如图3a所示。当仅在环状电极上加正电压时，随着气流的不断增加，靠近管壁的小部分气体被击穿，但由于环电极曲率半径比较小，故而形成的电场也相对较弱，产生的电子较少，仅在靠近管壁的区域产生电子雪崩，雪崩头部产生的局部场强很小，限制了雪崩的快速发展，抑制了流注的形成。此时若继续增大气流，管内的气体密度会增大，管壁就会有更多的气体被击穿，产生更多的电子，电子雪崩的区域变大，雪崩头部场强增大，甚至产生进一步的电子雪崩，最终引发流注的形成，间隙被击穿，从而形成等离子体通道。继续增大气流，气流状态由层流变为湍流，使得电子定向运动变弱，无规热运动增强，因而定向传递能量的能力变弱，从而使得放电变弱，甚至熄灭。由于是在管的外壁的环状电极上施加高电压，使得管内壁不会聚集正电荷，因而当一个电压脉冲结束时，就不会形成反向放电，如图3b所示。当在针电极和环电极上同时施加脉冲电压时，针放电属于预电离放电，为环电极放电提供了种子电子，使环电极放电变得容易而且强度更强，所以总放电强度明显增大。同环状电极结构下放电类似，由于环状电极接高压的影响，在

176

核聚变与等离子体物理 第30卷

管壁不会再正电荷积累，当一个电压脉冲结束时，就不会形成反向放电，如图3c 所示。

3.2 光学分析

为了比较三种不同电极结构等离子体射流中活性粒子的产生情况，采用发射光谱对上述三种射流进行了光谱诊断，结果如图4所示。实验采集了从300nm 到800nm 波段的光谱，着重研究了337nm 处的N 2分子，391nm 处的氮分子离子N 2+，706nm 处He 的亚稳态粒子，777nm 处的O 原子，其中氧原子在材料表面处理中起相当重要的作用。由图4可见，单针+环状电极结构下产生的活性粒子种类和数量都较其他两种射流更多，单针+环状混合型结构射流产生的氧原子浓度是环状电极结构下产生的氧原子浓度的1.3倍，是单针电极结构下产生的氧原子浓度的5.6倍。

图4 三种电极结构下产生的光谱

a ——为单针电极；

b ——为环状电极；

c ——为单针+环状电极。光谱仪的狭缝宽度为50μm 。

3.3 等离子体射流温度的测量

在等离子体射流的各种应用中，等离子体温度是十分重要的参量，不合适的等离子体温度将大大影响处理效果，因而对等离子体温度的测量和控制就显得尤为重要。为了从实验得到的光谱中确定等离子体射流的转动温度和振动温度，利用氮气的第二正带系33u g C B Π→Π(2v Δ=?)跃迁的谱带模拟光谱强度分布曲线，通过对比模拟曲线和实际测量结果获得了氮气的振动温度和转动温度。结果表明，单针放电结构下的转动温度和振动温度分别为295K 和1900K ，环状电极结构下的转动温度和振动温度分别为295K 和2000K ，而单针+环状电极结构下的转动温度和振动温度分别为295K 和2100K ，图

5给出单针+环状电极结构下模拟计算得到的谱带和实验得到的谱带的对照图。通常说来，在一般体系中(气压不是特别低)，转动温度可以认为与平动温度相同。因为分子的转动能级间隙一般很小，通常远比振动能小，借助于一般非弹性碰撞，可以改变转动能并达到热平衡，所以用光谱发射法测等离子体转动温度即可得到等离子体的动力学温度。实验得到三种电极结构下的转动温度都是295K ，同利用光纤温度传感器FOT-L/FOT-H 测到的温度相吻合(光纤温度传感器测量结果为295.4K)，这一结果表明，在纳秒级脉冲电压的作用下，气体分子和离子动能变化很小，所以气体温度基本保持不变。另外，上述三种射流所产生的等离子体振动温度(1900~2100K)均远高于转动温度295K ，由此可见本实验研究的三种纳秒脉冲等离子体射流所产生的等离子体均处于非平衡状态。而这正是纳秒脉冲放电的最大特点之一，即所产生的放电等离子体远离平衡态，放电能量基本消耗在电子加速上，而离子与气体分子基本不被加速。以此为特性的大气压纳秒脉冲冷等离子体射流将为大气压辉光放电技术的研究注入了新的活力，使得大气压辉光放电技术的应用前景更加诱人。

图5 实验测得光谱和模拟光谱对照图

4 结论

本文通过研究单针、环状、以及单针+环状三

种不同电极结构下产生的大气压纳秒脉冲等离子体射流，发现利用针+环电极结构产生的等离子体射流更加均匀稳定、易于控制，且具有放电强度较高、宏观温度低、活性粒子密度浓度大等特点。在材料制造、加工和改性、等离子体化工、等离子体生物医学等应用领域表现出了独特的工艺优势和

第2期 朱海龙等：纳秒脉冲等离子体射流的产生及其特征研究 177

很好的应用前景。

感谢卢新培教授在工作中提供的帮助。

参考文献：

[1] Bogaerts A, Neyts E, Gijbels R, et al. Gas discharge

plasmas and their applications [J]. Spectrochimica Acta

Part B: Atomic Spectroscopy, 2002, 57(4): 609?658. [2] Jeong J Y, Babayan S E, Schutze A, et al. Etching

polyimide with nonequilibrium atmospheric-pressure plasma jet [J]. J. Vac. Sci. Techn. A, 1999, 17 (5):

2581?2585.

[3] Kolb J F, Mohamed A A H, Price R O, et al. Cold

atmospheric pressure air plasma jet for medical applications [J]. Applied Physics Letters, 2008, 92(24):

1501

[4] Anders A. Fundamentals of pulsed plasmas for materials

processing [J]. Surface and Coatings Technology, 2004,

183(2): 301?311.

[5] Walsh J L, Shi J J, Kong M G. Contrasting characteristics

of pulsed and sinusoidal cold atmospheric plasma jets [J].

Applied Physics Letters, 2006, 88(17): 1501.

[6] Lu X P, Jiang Z H, Xiong Q, et al. A single electrode

room-temperature plasma jet device for biomedical applications [J]. Applied Physics Letters, 2008, 92(15):

1504.

[7] LéveilléV, Coulombe S. Atomic oxygen production and

exploration of reaction mechanisms in a He-O2

atmospheric pressure glow discharge torch [J]. Plasma

Processes and Polymers, 2006, 3(8): 587?596.

[8] 邵涛, 潘洋, 王珏, 等. 高压重复频率纳秒脉冲下电信

号的测量与诊断 [J]. 强激光与离子束, 2005, 17 (4): 603?608.

[9] 屠昕, 严建华, 马增益, 等. 基于N2+(2

u

B+→

∑

2

g

X+

∑)的电弧等离子体振动温度和转动温度测量

[J]. 光谱学与光谱分析, 2006, 26 (12): 2161?2165.

[10] 潘洋, 严萍, 袁伟群. 时变软阈值法在纳秒脉冲信号去

噪中的应用 [J]. 强激光与离子束, 2005, 17(5): 770?774.

[11] Walsh J L, Konga M G. 10ns pulsed atmospheric air

plasma for uniform treatment of polymeric surfaces [J].

Applied Physics Letters, 2007, 91(25): 150.

Study of generation and investigation of nanosecond pulsed plasma jet ZHU Hai-long, REN Chun-sheng, Lü Xiao-gui, NIE Qiu-yue, WANG De-zhen, MA Teng-cai (School of Physics and Optoelectronic Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China) Abstract: Three atmospheric nanosecond pulsed plasma jets are studied based on three different configurations. The first consists of an injection needle placed inside a hollow dielectric tube, while the second employs a ring electrode wrapped around a dielectric tube. The third is a hybrid of the first two configurations. The characteristics of the jets are diagnosed by optical and electrical methods, and the mechanism is studied. For these three plasma jets, the rotational temperature are all 295K, while the vibration temperature are 1900K, 2000K, and 2100K, respectively. The results above demonstrate that plasmas generated by these three nanosecond pulsed plasma jets are of the state of nonequilibrium. Furthermore, the investigation suggests that the hybrid jet with both the needle and the ring electrode connecting to the high-voltage has a better performance, for which a uniform and stable discharge with low temperature and higher reactive species is achieved. It is conceivable that the cold atmospheric nanosecond pulsed plasma jets have a great potential of application in the area of material processing，plasma chemistry and plasma medicine, etc.

Key words：Nanosecond pulse; Plasma jet; Emission spectrum diagnosis; Nonequilibrium plasma