C_4综合利用及研究进展
刘洪洋
Ｃ４综合利用及研究进展＊
第３７卷第３期２００８年６月
当代化工
ＣｏｎｔｅｍｐｏｒａｒｙＣｈｅｍｉｃａｌＩｎｄｕｓｔｒｙ
Ｖｏ１．３７，Ｎｏ．３Ｊｕｎｅ，２００８
（中国石油集团工程设计有限责任公司抚顺分公司，辽宁抚顺１１３００６）
摘要：
结合最新相关技术进展，对Ｃ４的综合利用进行了归纳与总结，介绍了国内外Ｃ４的应
用现状。Ｃ４的合理利用不仅可以有效利用石油资源，而且也是改善产品结构、提高产品质量、增加企业效益的重要途径。并对我国今后在石化副产品应用方面的发展方向进行了展望。关
键
词：
Ｃ４；综合利用；石油资源中图分类号：ＴＱ２２１
文献标识码：
Ａ文章编号：１６７１－０４６０
（２００８）０３－０２５７－０４随着我国原油加工能力的迅速提高和乙烯产量的不断增加，作为石油化工副产品的Ｃ４资源也在不断扩大，其总量已超过了３．０Ｍｔ／ａ。加之我国“西气东输”计划的顺利实施，大量液化气（主要组分是Ｃ４烃类）也急需寻找新的化工利用途径［１］。我国Ｃ４烃的化工利用率远远落后于发达国家，其中很大一部分作为燃料被烧掉。２００４年全球ＦＣＣ加工能力为７．１５亿ｔ／ａ，若开工率和丁烯收率分别以８５％和８％计，则可获炼厂丁烯总量约为４
８６０万ｔ［２］。预计２０１０年，我国催化裂化能力将增
长到１．３亿ｔ／ａ，副产Ｃ４馏分将达到１０４０万ｔ／ａ；２００４年，我国乙烯生产能力６２６．６４万ｔ／ａ。
按照裂解Ｃ４总量与乙烯产量之比为１︰４推算，可提供Ｃ４馏分１５７万ｔ／ａ，预计２０１０年，我国乙烯生产能力将增长到１４００万ｔ／ａ，届时，乙烯装置可提供Ｃ４馏分３５０万ｔ／ａ［３］。由此看来，如何充分合理利用这些副产资源，进行深加工产品的开发，已经引起人们广泛关注，高效利用Ｃ４烯烃资源能给石化企业带来显著的经济效益。
混合Ｃ４主要来自于石脑油或轻柴油高温裂解以及催化裂化后的产物，其主要成分有７个，即１，３－丁二烯、
正丁烯（１－丁烯、顺丁烯－２、反丁烯－２）、
异丁烯、正丁烷。此外，还可能存在乙烯基乙炔、乙基乙烃、二乙炔、１，２－丁二烯［４］。一般来说，二甲基乙炔等杂质。Ｃ４馏分中应用价值最高的主
要是丁二烯、丁烯和丁烷，Ｃ４馏分的应用领域可归纳为以下几个方面：
①用作炼油厂、
石油化工或一般民用燃料；②用于生产烷基化汽油和叠合汽油；
③Ｃ４回炼增产乙烯、
丙烯；④利用丁烷组分生产车用液化石油气及气雾推动剂；
⑤用作石油化工原料，这是Ｃ４馏分应用的发
展方向。
针对Ｃ４资源的利用，国内外的专家和学者开展了大量的研究，有些成果已经得到了工业的应用，有些技术正在开发中，本文从Ｃ４馏分的利用到应用技术的研究进行了系统的综述。
１国内外Ｃ４的综合利用
１．１
国外Ｃ４的综合利用
日本旭化成公司［５］开发出利用抽余Ｃ４和Ｃ５
的副产物生产丙烯和乙烯，产物中丙烯和乙烯质量比为４︰１。该工艺与使用煤油、柴油和其他重质馏分为原料的其他技术相组合，可提高操作灵活性。该工艺可采用丁二烯抽提后的抽余Ｃ４、抽提异丁烯后的抽余Ｃ４以及抽提异戊二烯后的抽余Ｃ５，也可采用催化裂化过程抽提丁二烯后的Ｃ４和Ｃ５抽余物。该工艺在减少操作费用和减少排放污染方面也具有一定的效益。它与Ｏｍｅｇａ工艺相
＊收稿日期：２００８－０５－１７
修订日期：２００８－０５－２０
作者简介：刘洪洋，男，工程师。１９９３年毕业于抚顺石油学院有机化工专业，现在中油工程设计抚顺分公司从事工艺设计工作。
ＴＥＬ：０４１３－７５９３７１７，Ｅ－ｍａｉｌ：ｌｈｙ＿９１１９１１＠１６３．ｃｏｍ。
组合，生产乙烯和丙烯所需能量将减少３％，并可大幅度降低ＣＯ２的排放量。
ＵＯＰ公司［６］开发了以Ｃ４、α烯烃为原料生产汽油添加剂ＭＴＢＥ、异戊甲基醚（ＴＡＭＥ）的新工艺。它将传统的固定床ＭＴＢＥ工艺与Ｋｏｃｈ工程有限公司的反应精馏（ＲＷＤ）专利技术相结合，获得了比传统工艺更高的转化率，ＭＴＢＥ装置中的异丁烯转化率高达９９％以上；ＴＡＭＥ装置中异戊烯的转化率也在９ｌ％以上。而传统的醚化工艺异丁烯和异戊烯的转化率分别为９６％～９８％和７０％。
日本瑞翁丁腈橡胶公司［７］生产的丁腈橡胶ＮＢＲ（Ｎｉｔｒｉｌｅ－ＢｕｔａｄｉｅｎｅＲｕｂｂｅｒ）是由丁二烯和丙烯腈经乳液共聚而成的聚合物。丁腈橡胶以其优异的耐油性而著称，同时还具有良好的耐磨性、耐老化性及气密性，因而在橡胶工业中应用广泛。
ＤｕＰｏｎｔ／ＤＳＭ［８］开发的以丁二烯为原料经羰化等多步骤合成己内酰胺和／或己二酸是有望近期工业化的新利用途径。技术经济分析表明，该路线比ＤｕＰｏｎｔ／ＢＡＳＦ的己二腈法和传统苯法己内酰胺合成路线更具竞争力，其现金成本仅为两者的１／３，即使有较高的折旧费用和投资回报，但总生产成本为１９８６．６美元／ｔ，仍低于传统苯法的２１９０．１０美元／ｔ。
莱昂德尔化学公司［９］当前正在其位于法国ｆｏｓ－ｓｕｒ－ｍｅｒ的装置生产汽车燃料组份乙基叔丁基醚（ＥＴＢＥ）。ＥＴＢＥ是一种高辛烷值的汽油组份，是由生物乙醇（通过生物质制取）和异丁烯反应所得。
１．２国内Ｃ４的综合利用
由中国石化集团公司与美国ＡＢＢＬｕｍｍｕｓ公司［１０］合作在天津石化乙烯厂建立的Ｃ４烯烃歧化新技术扩大中试装置，成功地产出了合格的己烯－１产品，产品纯度最高达到９９．３３％，实现了我国在Ｃ４烯烃歧化技术上的重大突破。Ｌｕｍｍｕｓ的Ｃ４烯烃歧化工艺包括三个部分：（１）丁烯－２异构为丁烯－１；（２）丁烯－１自动歧化为乙烯和己烯－３；（３）己烯－３异构为己烯－１。而传统的己烯－１生产工艺是乙烯齐聚方法。该Ｃ４烯烃歧化扩大中试装置还包括前脱Ｃ５催化加氢精馏、分凝分馏塔、低压激冷等技术。该扩大中试在世界尚属首次，若开发成功，将使该工序的设备台件减少
１５％，三机总能耗降低３０％。
大庆油田化工总厂，在Ｇａ／Ｚｎ／ＺＳＭ－５非贵重金属催化剂作用下，以大庆油田Ｃ４馏分为原料合成三苯（苯、甲苯和二甲苯）。催化剂Ｇａ／Ｚｎ／ＺＳＭ对Ｃ４馏分芳构化能力较强，在１００ｍＬ试验装置上经过１０００ｈ的试验，总芳烃平均质量收率达５５．５ｌ％，经多次再生后，催化剂活性基本能够恢复到初始状态。得到的三苯既可以作为化工原料，又可以作为高辛烷值汽油调和剂。
长岭炼化公司［１１］研究院利用炼厂气中的Ｃ４馏分制备抗氧剂ＢＨＴ，工艺简单，操作简便，单程产品收率可达到７２％以上。最佳的工艺条件为：反应温度６５～７０℃，反应时间５～６ｈ，炼厂气流量０．１２ｔ／ｈ，催化剂用量２％～４％，产品质量稳定，可以达到国家一级品质量标准。
中国石油天然气股份有限公司［１２］利用混合Ｃ４馏分在分子筛或改性分子筛为活性组份的催化剂上进行水合的方法。反应采用高压液相固定床工艺。原料是石油加工过程中生产的Ｃ４馏分，或者是Ｃ４馏分经ＭＴＢＥ处理后混合Ｃ４，也可以是某一单一Ｃ４烯烃，催化剂以酸性分子筛或经金属盐或氧化物改性的分子筛为活性组份，以分子筛为活性组份的固体酸催化剂在相应的条件下对Ｃ４烯烃的水合有较好的催化活性和选择性，物料不需提浓，催化剂可以再生。
中国蓝星（集团）总公司［１３］以主要含正丁烯的催化裂化混合Ｃ４馏分，采用硫酸法间接水合工艺，可制仲丁醇，进而脱氢制甲乙酮，目前大部分（约８８％）甲乙酮是由仲丁醇脱氢制取的。
石油化工科学研究院与石家庄炼油化工股份公司（石炼化）［１４］共同承担的“Ｃ４烯烃叠合醚化联产ＭＴＢＥ和二异丁烯组合工艺”Ｃ４烯烃叠合醚化联产ＭＴＢＥ和二异丁烯组合工艺以炼油厂混合Ｃ４组分和甲醇为原料，通过优选催化剂和优化工艺条件，实现了对烯烃的转化率、叠合产物分布和异辛烯异构体组成的控制。对石炼化原１００ｋｔ／ａ叠合装置改造后进行的叠合醚化工业试验与应用结果表明，通过调节工艺条件可以灵活生产ＭＴＢＥ、叠合油和二异丁烯产品。按叠合醚化方案操作时，叠合反应选择性高，产物中四聚以上产物小于０．１％，可直接调入汽油，二异丁烯产品纯度大于９５％，符合精细化工原料的要求，ＭＴＢＥ产品符合汽油抗爆剂的要求；按醚化方案
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操作时，异丁烯单程转化率大于９５％，ＭＴＢＥ选择性大于９９％。该技术在石炼化首次实现高辛烷值组分ＭＴＢＥ和精细化工原料二异丁烯的联产。该成果提供了以混合Ｃ４为原料可根据市场需求灵活生产ＭＴＢＥ、异辛烷高辛烷值组分和二异丁烯精细化工原料的新技术，具有重要意义。
２Ｃ４的应用研究
由中国石化石油化工科学研究院和中国石化扬州石油化工厂共同完成的“轻石脑油与混合Ｃ４非临氢改质技术的开发和工业应用项目”开发了一种轻石脑油与混合Ｃ４的非临氢改质催化剂及工艺技术，实验室研究表明，在合适的反应条件下，将辛烷值较低的轻石脑油以及混合Ｃ４转化为烯烃含量和硫含量低、芳烃含量适中的清洁汽油调和组分，辛烷值（ＲＯＮ）可以根据需要在８３～９１调整。联产的液化气，烷烃含量达９５％以上，脱硫后符合车用液化气的规格要求。该技术在中国石化扬州石油化工厂２０ｋｔ／ａ直馏石脑油与混合Ｃ４非临氢改质装置得到工业应用，催化剂平均再生周期达到３个月以上，给企业带来了较好的经济效益。
中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院［１５］利用Ｃ４馏分增产丙烯、降低汽油中烯烃含量的方法，是将富含Ｃ４馏分的气态烃、汽油原料注入流化床反应器中，与含有五元环高硅沸石的催化剂接触、反应，反应温度为５００～６００℃、催化剂与汽油原料和富含Ｃ４馏分气态烃的混合物的质量比为１～１８０︰１、床层重时空速为０．１～３０ｈ－１；分离反应产物和待生催化剂；待生催化剂经汽提、全部或部分再生后返回反应器循环使用。该方法可用于生产丙烯和高品质汽油。
大连理工大学［１６］利用Ｃ４馏分为原料制造聚异丁烯的方法属于石油加工过程技术领域。其以ＡｌＣｌ３固载化催化剂，采用悬浮床流通连续反应方式，在温和反应条件下，可制造数均分子量范围很广的各种聚异丁烯，活性和稳定性很高，单程运转寿命可达１５００ｈ以上。
中国科学院大连化学物理研究所，研究一种由混合Ｃ４馏分在分子筛或改性分子筛为活性组份的催化剂上进行水合的方法［１７］。反应采用高压液相固定床工艺。原料是石油加工过程中生产的Ｃ４馏分，或者是Ｃ４馏分经ＭＴＢＥ处理后混合Ｃ４，也可以是某一单一Ｃ４烯烃，催化剂以酸性分子筛或经金属盐或氧化物改性的分子筛为活性组份，以分子筛为活性组份的固体酸催化剂在相应的条件下对Ｃ４烯烃的水合有较好的催化活性和选择性，物料不需提浓，催化剂可以再生。
３结束语
Ｃ４馏分在我国石化行业利用程度较低，各类炼油厂规模不统一，新上的化工装置难以形成规模效应，所以开发利用Ｃ４馏分的积极性不高。尽管我国Ｃ４烃化工利用方面已初见规模，形成了９３．３万ｔ／ａ丁二烯、１５万ｔ／ａ１－丁烯以及９．７万ｔ／ａ甲乙酮等多种重要有机原料生产能力，但总体水平仍与世界先进水平有较大差距。主要体现在装置规模相对偏小，技术开发能力较差。所以，要提高我国Ｃ４烃化工利用效率，应该借鉴国外发展策略，走集约化道路，将Ｃ４烃资源集中起来，建设具经济规模的大型装置。同时还应加强科技投入，开发一些能大幅度提高Ｃ４烃利用率、并满足市场需要的生产技术，今后，随着我国乙烯产能和炼油加工能力的提升，寻找新的利润增长点，开发高附加值产品，提高经济效益。成为各大公司的当务之急，对我国石化企业增强竞争能力具有重要的作用。我国Ｃ４烃利用的广度和深度也将进入一个新的发展时期，而Ｃ４烃的增值利用对大多数石化企业而言也是提高经济效益的一条重要途径。
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ＴｈｅＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆＲｉｓｋ－ＢａｓｅｄＩｎｓｐｅｃｔｉｏｎ
（ＲＢＩ）ｉｎＰｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅｕｎｉｔＬＩＵＢｏ１，２
（１．ＰｅｔｒｏＣｈｉｎａＦｕｓｈｕｎＰｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌＣｏｍｐａｎｙ，ＬｉａｏｎｉｎｇＦｕｓｈｕｎ１１３００８，Ｃｈｉｎａ；
２．ＬｉａｏｎｉｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＰｅｔｒｏｌｅｕｍ＆ＣｈｅｍｉｃａｌＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ＬｉａｏｎｉｎｇＦｕｓｈｕｎ１１３００１，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｒｉｓｋ－ＢａｓｅｄＩｎｓｐｅｃｔｉｏｎ
（ＲＢＩ）ｉｓｏｎｅｋｉｎｄｏｆｓｙｓｔｅｍ＇ｓｓｅｒｖｉｃｅｉｄｅａａｎｄｍｅｔｈｏｄ，ｗｈｉｃｈｐｕｒｓｕｅｓｓｅｃｕｒｉｔｙ，ａｎｄｅｆｆｉｃｉｅｎｔｕｎｉｆｉｅｄ，ｉｔｅｍｅｒｇｅｄｉｎｗｅｓｔｅｒｎｄｅｖｅｌｏｐｅｄｃｏｕｎｔｒｙｉｎｔｈｅｒｅｃｅｎｔ３０ｙｅａｒｓ，ａｌｓｏｏｂｔａｉｎｅｄｗｉｄｅｓｐｒｅａｄａｎｄｔｈｅｆａｓｔｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｉｎｏｕｒｃｏｕｎｔｒｙｉｎｒｅｃｅｎｔｙｅａｒｓ．ＴｈｉｓａｒｔｉｃｌｅｍａｉｎｌｙｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄｔｈａｔＲＢＩｓｏｍｅｂａｓｉｃｔｈｅｏｒｙａｎｄｔｈｅｐｒｉｎｃｉｐｌｅａｓｗｅｌｌａｓｉｎｔｈｅＦｕｓｈｕｎｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅｉｎｓｔａｌｌｍｅｎｔ＇ｓｉｍｐｌｅｍｅｎｔａｔｉｏｎａｎｄｔｈｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ，ａｎｄｗｉｌｌｐｕｔｆｏｒｗａｒｄｓｏｍｅｐｒｏｐｏｓａｌｓｔｏｐｒｅｓｅｎｔ＇ｓｗｏｒｋ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ＲＢＩ；Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ；Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ
４结束语
（１）将ＲＢＩ这种先进的风险管理理念应用在特种设备检验上，是实现设备安全性与经济性统一的有效途径。与传统检验相比，ＲＢＩ理念是在风险分析的基础上，优先对重要设备与管线进行检验，抓住主要风险，减少检修成本，避免“过度检查”与“检验不足或无效”。
（２）实施ＲＢＩ的过程，实际是对设备的各种资料信息进行收集整理、对各单元物流的腐蚀机
理的认知过程，对设备管理者本身是一种再学习和再提高。
（３）ＲＢＩ评估是一个动态的过程，评价是基于当时的数据和认识，随着时间的推移，不可避免会有变化，所以需要更新评价的结果，对变化过程有效地加以管理。
参考文献
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ＬＩＵＨｏｎｇ－ｙａｎｇ
（ＣｈｉｎａＰｅｔｒｏｌｅｕｍＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＦｕｓｈｕｎｃｏｍｐａｎｙ，Ｆｕｓｈｕｎ１１３００６，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｂｙｃｏｎｓｉｄｅｒｉｎｇｔｈｅｎｅｗｅｓｔｒｅｌａｔｅｄｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ，ｔｈｅｐａｐｅｒｈａｓｃａｒｒｉｅｄｏｕｔｔｈｅｉｎｄｕｃｔｉｏｎａｎｄｔｈｅｓｕｍｍａｒｙｔｏｔｈｅＣ４ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅｕｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ，ｂｒｉｅｆｅｄｔｈｅｄｏｍｅｓｔｉｃａｎｄｆｏｒｅｉｇｎＣ４ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｐｒｅｓｅｎｔｓｉｔｕａｔｉｏｎ．ＴｈｅＣ４ｒｅａｓｏｎａｂｌｅｕｓｅｎｏｔｏｎｌｙｍａｙｅｆｆｅｃｔｉｖｅｌｙｕｓｅｔｈｅｏｉｌｒｅｓｏｕｒｃｅ，ｂｕｔａｌｓｏｉｓａｎｉｍｐｏｒｔａｎｔｗａｙｔｏｉｍｐｒｏｖｅｔｈｅｐｒｏｄｕｃｔｓｔｒｕｃｔｕｒｅ，ｅｎｈａｎｃｅｔｈｅｐｒｏｄｕｃｔｑｕａｌｉｔｙ，ａｎｄｉｎｃｒｅａｓｅｅｎｔｅｒｐｒｉｓｅｂｅｎｅｆｉｔ．Ａｎｄｈａｓｃａｒｒｉｅｄｏｕｔｔｈｅｅｘｐｅｃｔａｔｉｏｎｏｎｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｂｙｐｒｏｄｕｃｔａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｆｒｏｍｎｏｗｏｎｉｎｏｕｒｃｏｕｎｔｒｙ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：Ｃ４；Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅｕｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ；Ｏｉｌ
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ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆｈｉｇｈｌｙｕｎｓａｔｕｒａｔｅｄｃｏｍｐｏｕｎｄｓｉｎｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ
ｓｔｒｅａｍｓ：ＵＳ，６１６９２１８［Ｐ］．２００１２０１２０２
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