RN-FD型固体氡气源的稳定性及应用分析震灾防御技术
RN-FD 型固体氡气源的
稳定性及应用分析1
李朝明1） 杨志坚1） 褚金学2） 吴 谋1）
1）中国地震局滇西地震预报实验场，云南大理 671000
2）云南省地震局弥渡地震台，云南弥渡 675600
摘要 对测氡仪器进行精确校准是氡测量工作中的重要环节，固体氡气源的稳定性、可靠性在校准中则显得至关重要。本文通过分析RN-FD 型固体氡气源对闪烁室K 值的稳定性实验结果，认为：RN-FD 型固体氡气源标称的浓度值与实际浓度值不一致，标称浓度值只是理论浓度值而不是实际浓度值，需重新刻度才能使用；RN-FD 型固体氡气源抽气循环时间不同则浓度不同，但抽气循环时间固定，观测结果比较稳定；对于没有α检查源的台站，RN-FD 型固体氡气源可用于氡观测仪器坪区检查。
关键词：氡观测 固体氡气源 测氡仪校准 标称浓度 稳定性
引言
氡是可以揭示岩石受力以及破裂过程的放射性元素，作为探索地震监测研究的地球化学观测项目，在国内外地震科学研究领域内受到高度重视，也是我国地震地下流体的重要测项。经过大量观测实践检验表明，氡观测具有较好的映震效能（刘菁华等，2007；中国地震局监测预报司，2007；崔勇等，2008；刘学领等，2008；张昱等，2010；李朝明等，2012；陈永花等，2014；刘耀炜等，2015；姚玉霞等，2016）。
在氡观测中，无论是安装仪器、更换仪器主要部件，还是使用过程中的定期检查，都需要对使用仪器进行校准。我国地震台站水氡观测仪器校准早期采用传统的液体镭源，液体源校准周期长、效率低，校准质量受环境条件和人为操作的影响。因此，从20世纪80年代末至今，广泛使用加拿大Pylon 公司生产的RN-150型固体氡气源和国产的FD-3024型固体氡气源。固体氡气源校准操作简便，周期短、效率高，不受人为和环境条件变化的影响，校准精度高，准确可靠。但目前存在的问题是，由于长时间使用，部分固体氡气源上的阀门损坏，还有的内部管道渗漏等，使得其无法正常使用。由于高体积活度的固体氡气源购买审批手续复杂，购买后不但要长期接受放射性监管，而且国家放射性物质运输管理制度日趋严格，给固体氡气源的定期质检也带来极大困难。
1 基金项目 地震行业科研专项（201308006）
［收稿日期］2017-05-26
［作者简介］李朝明，男，生于1971年。高级工程师。主要从事地震监测研究工作。E-mail ：lzm598@https://www.wendangku.net/doc/ce18508470.html,
第13卷 第1期
2018年3月 震灾防御技术 Technology for Earthquake Disaster Prevention Vol. 13，No. 1 Mar.，2018 李朝明，杨志坚，褚金学，吴谋，2018．RN-FD 型固体氡气源的稳定性及应用分析．震灾防御技术，13（1）：114—124． doi ：10.11899/zzfy20180110
1期 李朝明等：RN-FD型固体氡气源的稳定性及应用分析115
为解决固体氡气源短缺的问题及保障测氡仪器的正常运行，2009—2010年，南华大学氡室曾为宁夏、福建等地台站实验制作了GD-L2小型流通式氡源（张清秀等，2012；杜文勇等，2013），但由于该氡源氡气平衡仓体积较小，需要控制气体流速保证氡浓度相对稳定，影响因素较多，因而没有广泛推广；2011—2012年，中国地震局监测预报司组织安排地下流体学科技术管理组对故障固体氡气源进行实验研究，将报废的加拿大RN-150型与FD-3024型固体氡气源改造成RN-FD型固体氡气源（任宏微等，2016）。
对测氡仪器进行精确校准是氡测量工作中的重要环节，固体氡气源的稳定性、可靠性至关重要。虽然RN-FD型固体氡气源已在一部分台站使用，但氡气源的稳定性、可靠性缺乏有效验证，氡气源标称的浓度值缺乏有效检定，标称浓度值跟实际浓度值是否一致需要验证。为了检验RN-FD型固体氡气源的稳定性、可靠性以及用于氡观测仪器检查与校准的可行性，本文测试了云南下关地震台新改造完成的RN-FD型固体氡气源的主要技术指标，评价了各项指标的合理性，提出了规范使用RN-FD型固体氡气源的建议，旨在使这批改造的氡气源发挥应有的作用。
1 RN-FD型固体氡气源工作原理
RN-FD型固体氡气源装置是通过密闭严封在大体积容器（120L）里的固体226Ra自发地不断发生衰变，其衰变产物氡射气封存在储气罐中，储气罐中的氡射气在大约40天以后达到放射性平衡。所以在常压封闭的容器中，封闭40天后氡的活度浓度C Rn就已经基本恒定（李彤起等，1997；吴永信等，2006；柯璟等，2015）。
近年来，国内外研制了许多标准氡室，并且大多由固体镭源、氡气箱体、氡体积活度监测与控制装置等组成（唐方东等，2009），氡气箱体的体积从1—30m3不等。氡气在密闭容器内可以向上、向下及水平运移，还包括重力沉降运移和氡团簇运移机制，水平方向的运移能力明显低于纵向运移能力。RN-FD型固体氡气源容积为120 L，用于校准时，氡气是否混合均匀平衡，每次校准分配到闪烁室的浓度是否稳定有待验证。
2观测实验
2.1实验条件
下关温泉水氡于1970年4月开始观测，观测人员稳定，熟悉水氡观测技术，1996年至今一直使用FD-125型室内氡钍分析器观测水氡，仪器性能稳定，并按时对仪器进行检查、校准，可以充分保证氡观测工作的顺利开展。
观测室条件严格按照地震水文地球化学观测技术规范要求，室温控制在20℃—30℃，湿度≤80%（国家地震局，1985；中国地震局，2014），并有空调控温。
2.2实验方法
RN-FD型固体氡气源是用报废的加拿大RN-150型固体氡气源或国产FD-3024型固体氡气源改造而来，校准时将固体氡气源的进气口与气泵的出气口相连，固体氡气源的出气口与闪烁室（或电离室）一端连接，将气泵的进气口与闪烁室（或电离室）的另一端相连，连接形成一个密闭的气路循环系统（图1），抽气循环20分钟使闪烁室（或电离室）里的空气与固体氡气源容器里的氡气达到充分混合均匀平衡，以停止气泵的时间作为氡气静置的起始时间（吸源开始时间），静置60分钟（与日常观测条件相同）后测值10分钟。
震灾防御技术 13卷116
图1 固体氡气源、气泵和闪烁室的连接示意图
Fig. 1 Connection of the solid radon source, the pump and the scintillation chamber
3结果及分析
3.1浓度验证
RN-FD型固体氡气源标称的放射性活度（A Rn）为162.4 kBq，按120 L容积计算出固体氡气源标称的浓度（C Rn）为1353.33 Bq/L。对于标称浓度值是否只是理论浓度值，跟实际浓度值是否一致，每次校准分配到闪烁室的浓度是否稳定等问题，我们用校准闪烁室的方法进行了验证，即用RN-FD型固体氡气源校准闪烁室K值，根据K值结果判断标称浓度是否准确、可靠，再用已知含量的加拿大RN-150型固体氡气源校准相同的闪烁室K值，用已知正常K值的闪烁室来测定RN-FD型固体氡气源中氡的浓度C Rn值，来验证RN-FD型固体氡气源的实际浓度。
3.1.1 用RN-FD型固体氡气源校准闪烁室K值
用RN-FD型固体氡气源对FD-125型测氡仪新闪烁室1号和2号的K值进行了校准（表1），按要求把固体氡气源与闪烁室连接形成一个密闭的气路循环系统，每个闪烁室抽气循环20分钟，静置时间60分钟，测值时间10分钟。根据已知氡气源的氡气浓度和闪烁室的体积可用（1）式计算闪烁室K值：
Rn
0e t
C V K
N N
λ－
＝
－
（1）式中，K为仪器校准K值（Bq/脉冲·分钟－1），C Rn为氡气源的氡气浓度（Bq/L）；V为标准氡气的体积即闪烁室的体积（0.5L）；N为校准测量读数的计数率（脉冲/分钟）；N0为闪烁室本底的计数率（脉冲/分钟）；e-λt为氡衰变函数值。
从计算结果来看，两个闪烁室两组K值相对误差都很小，均小于等于0.7%，比规范要求的5%小得多，说明RN-FD型固体氡气源每次分配到闪烁室的浓度比较稳定。但是1号闪烁室的K值为0.05622Bq/脉冲·分钟－1，2号闪烁室的K值为0.05891Bq/脉冲·分钟－1，两个闪烁室的K值都很大，是规范要求的0.00700—0.00900Bq/脉冲·分钟－1的8倍左右。综合分析认为有两种可能：一是源上标称的浓度（C Rn）1353.33Bq/L不是实际浓度值，导致K值变
1期 李朝明等：RN-FD 型固体氡气源的稳定性及应用分析 117 大；二是闪烁室闪烁性能下降，也可导致K 值变大。总体来看两个新闪烁室的K 值比较接近，新闪烁室刚启用就报废的可能性小，极有可能是RN-FD 型固体氡气源标称的浓度（C Rn ）1353.33Bq/L 只是理论浓度值而不是实际浓度值。
相对误差用（2）式计算： 100%i K K
S K －＝×
（2） 式中，S 为相对误差（%），K i 为每次校准K 值（Bq/脉冲·分钟－1），K 为3次K i 的算术平均
值（Bq/脉冲·分钟－1）。
表1 RN-FD 型固体氡气源校准闪烁室K 值
Table 1 Calibrated K value of scintillation chambers using RN-FD solid radon source
3.1.2 用RN-150型固体氡气源校准闪烁室K 值
用加拿大Pylon 公司生产的RN-150型固体氡气源对新闪烁室1号、2号和新增3号进行了校准（表2），新增3号新闪烁室是考虑到1号和2号闪烁室用RN-FD 型固体氡气源校准值不正常，以排除同批新闪烁室本身的问题。静置时间60分钟，测值时间10分钟（和RN-FD 源校准相同），RN-150型固体氡气源的检定分配活度为19.24Bq 。校准结果：1号、2号和3
号闪烁室K 值分别为0.00748Bq/（脉冲·分钟－1）、0.00739 Bq/（脉冲·分钟－1）和0.00718Bq/
（脉冲·分钟－1），3个闪烁室K 值全部正常，且每个闪烁室的K 值相对误差均≤1.2%，远远
小于规范要求的5%。原来用RN-FD 型固体氡气源校准的1号和2号新闪烁室K 值也恢复正常，说明闪烁室没有问题，可能RN-FD 型固体氡气源标称的浓度值只是理论浓度值而不是实际浓度值。
表2 RN-150型固体氡气源校准闪烁室K 值 （单位：Bq ·（脉冲·分钟－1）－1）
Table 2 Calibrated K value of scintillation chamber using RN-150 solid radon source
（unit: Bq ·（pulse ·min －1）－1）
震灾防御技术 13卷
118 3.1.3 RN-FD 型固体氡气源的浓度测量
用已知正常K 值的闪烁室1号、2号和3号对RN-FD 型固体氡气源中氡的浓度C Rn 进行了测定（表3），按要求把固体氡气源与闪烁室连接形成一个密闭的气路循环系统，每个闪烁室抽气循环20分钟，静置时间60分钟，测值时间10分钟。测定结果：用公式（3）分别计算出1号、2号和3号闪烁室测得RN-FD 型固体氡气源中氡的浓度C Rn 为180.24Bq/L 、173.06Bq/L 和177.94Bq/L ，每个闪烁室每组数据的C Rn 值的相对误差均小于等于1.0%，3个闪烁室测得RN-FD 型固体氡气源中氡的浓度C Rn 值的相对误差分别为1.8%、－2.3%和0.5%，均小于规范要求的5%，说明RN-FD 型固体氡气源每次校准分配到闪烁室的浓度比较稳定。因此，用3个闪烁室测定的C Rn 值的算术平均值177.08Bq/L 作为RN-FD 型固体氡气源中氡的浓度，由此验证了RN-FD 型固体氡气源标称的浓度（C Rn ）1353.33Bq/L 只是理论浓度值而不是实际浓度值的判断。 0Rn ()e
t K N N C V λ－－＝ （3） 式中，C Rn 为氡气源的氡气浓度（Bq/L ）；K 为仪器校准K 值（Bq/（脉冲·分钟－
1））；N 为校
准测量读数的计数率（脉冲/分钟）；N 0为闪烁室本底的计数率（脉冲/分钟）
；V 为标准氡气的体积即闪烁室的体积（0.5L ）；e －λt 为氡衰变函数值。 表3 RN-FD 型固体氡气源中氡的浓度C Rn
Table 3 C Rn concentration of RN-FD solid radon source
根据每个闪烁室每次测得脉冲值（N －N 0）和RN-FD 型固体氡气源中氡的浓度C Rn 值为177.08Bq/L ，通过RN-FD 型固体氡气源K 值计算公式（1）可算得1号、2号和3号闪烁
室用RN-FD 型固体氡气源校准的K 值分别为0.00735Bq/（脉冲·分钟－1）、0.00756Bq/（脉
冲·分钟－1）和0.00715Bq/（脉冲·分钟－1）
，3个闪烁室K 值完全正常，而且每个闪烁室的
1期 李朝明等：RN-FD型固体氡气源的稳定性及应用分析119
K值相对误差均小于等于1.0%，小于规范要求的5.0%。1号、2号和3号闪烁室分别用RN-150
型和RN-FD型固体氡气源校准，K值的相对误差分别为－1.8%、2.3%和－0.4%。即用已知
浓度的RN-150型固体氡气源间接测定RN-FD型固体氡气源的浓度C Rn，再用RN-FD型固
体氡气源的浓度C Rn校准1号、2号和3号闪烁室的K值时，将多产生－1.8%、2.3%和－0.4%的相对误差。
由于目前缺乏直接对RN-FD型固体氡气源浓度C Rn值的有效检定，用已知源校准闪烁室
K值，再用已知正常K值的闪烁室测定未知源的浓度，用得到的浓度校准闪烁室K值的方法
会产生更大误差，造成不可靠因素。因此这种方法只能作为尝试。
3.2 RN-FD型固体氡气源的稳定性测试
在用RN-FD型固体氡气源校准闪烁室时发现，每次相对误差基本都小于1%，说明稳定
性尚可。RN-150型（或FD-3024型）固体氡气源闪烁室取源在1分钟内完成，改造成RN-FD
型固体氡气源后，取源时要与闪烁室连接形成一个密闭的气路循环系统，要求抽气循环20分
钟才可使闪烁室里的空气与固体标准源容器里的氡气充分混合均匀平衡。抽气循环20分钟是
否能得到最佳测量结果？抽气循环多长时间测量结果最稳定？不同抽气循环时间下不同静置
时间的测值又是多少？为研究以上问题，我们对RN-FD型固体氡气源在不同抽气循环时间、不同静置时间下测值的稳定性进行了实验。
对于同一个闪烁室分别进行3组试验，每1组的抽气循环时间分别为10分钟、20分钟
和30分钟，每组试验进行3次。按要求把RN-FD型固体氡气源与闪烁室连接形成一个密闭
的气路循环系统，进源后每隔10分钟测一次值，测值时间10分钟（校准时相同），据此计算
出每分钟脉冲值，静置时间从0分开始，以10分钟依次递增，直到90分钟结束（见表4、
图2）。
表411月不同抽气循环时间、不同静置时间的1号闪烁室脉冲值（单位：脉冲·分钟－1）
Table 4 Impulse numbers of No. 1 scintillation chamber in different standing time and different
pumping cycle time in November （unit: pulse·min－1）日期 12日 13日 14日 15日 16日 17日 18日 19日 20日
循环时间/分钟10 10 10 20 20 20 30 30 30 静置0分钟8866 8725 8752 9231 9715 9618 9942 9850 9838 相对误差/% 1.0 －0.6 －0.3 －3.1 2.0 1.0 0.7 －0.3 －0.4
静置10分钟9387 9327 9301 9933 10196 10096 10492 10456 10473 相对误差/% 0.5 －0.1 －0.4 －1.4 1.2 0.2 0.2 －0.2 0.0
静置20分钟9880 9883 9796 10399 10698 10609 10918 10980 10933 相对误差/% 0.3 0.3 －0.6 －1.6 1.2 0.4 －0.2 0.3 －0.1
静置30分钟10415 10373 10343 10925 11063 11021 11393 11410 11336 相对误差/% 0.4 0.0 －0.3 －0.7 0.5 0.2 0.1 0.3 －0.4
静置40分钟10880 10731 10779 11332 11381 11446 11717 11751 11797 相对误差/% 0.8 －0.6 －0.2 －0.5 0.0 0.5 －0.3 0.0 0.4 静置50分钟11281 11205 11118 11705 11786 11672 12084 12138 12134
120
震灾防御技术 13卷
续表 日期 12日 13日 14日 15日 16日 17日 18日 19日 20日
相对误差/% 0.7 0.0 －0.7 －0.1 0.6 －0.4 －0.3 0.2 0.1 静置60分钟11648 11554 11528 11983 12117 12005 12293 12449 12398 相对误差/% 0.6 －0.2 －0.4 －0.4 0.7 －0.2 －0.7 0.6 0.1 静置70分钟11921 11905 11839 12227 12387 12265 12518 12700 12583 相对误差/% 0.3 0.1 －0.4 －0.5 0.8 －0.2 －0.7 0.8 －0.1
静置80分钟12134 12101 12091 12473 12492 12404 12596 12741 12635 相对误差/% 0.2 －0.1 －0.1 0.1 0.3 －0.4 －0.5 0.7 －0.2
静置90分钟12387 12304 12295 12641 12666 12600 12809 12946 12880 相对误差/% 0.5 －0.2 －0.3 0.0 0.2 －0.3 －0.5 0.5 0.0
图2 RN-FD型固体氡气源在不同抽气循环时间、不同静置时间的1号闪烁室脉冲值
Fig. 2 Impulses number of No. 1 scintillation chamber in different pumping time and
different standing time by using RN-FD solid radon source
本文开展了10分钟、20分钟和30分钟3组抽气循环试验，每组试验进行3次。无论是
抽气循环时间还是静置时间逐步增加，闪烁室脉冲测值都呈逐步上升趋势，静置时间90分钟
内抽气循环10分钟、20分钟和30分钟，3组闪烁室脉冲测值最大相对误差分别为1.0%、3.1%
和0.8%，其中抽气循环30分钟闪烁室脉冲测值相对误差最小，在0.8%以内，抽气循环20
分钟闪烁室脉冲测值最大相对误差3.1%来自于静置时间0分钟的一组，但在静置30分钟后
相对误差也在0.8%以内，总体都小于规范要求的5%。
静置90分钟内，抽气循环10分钟、20分钟和30分钟这3组9次试验表明：使用RN-FD
型固体氡气源，抽气循环10分钟、20分钟和30分钟都能足以使闪烁室里的空气与RN-FD